способ изготовления источников на основе радионуклида, выбранного из группы щелочноземельных элементов

Формула изобретения

1. Способ изготовления источников на основе радионуклида, выбранного из группы щелочноземельных элементов, включающий изготовление активной части путем фиксации радионуклида в керамической матрице, перевод радионуклида в радиационно устойчивую нерастворимую форму и последующее капсулирование, отличающийся тем, что пористую керамическую матрицу пропитывают ацетатом радиоактивного щелочноземельного элемента и переводят его в карбонат нагреванием.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что нагревание матрицы осуществляют до температуры, превышающей температуру разложения ацетата, но ниже температуры взаимодействия образовавшегося карбоната с материалом матрицы.

3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что в качестве материала матрицы используют керамическое вещество, не вступающее во взаимодействие с ацетатами щелочноземельных металлов и продуктами их термического разложения.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области технологии изготовления закрытых радионуклидных источников фотонного и бета-излучений.

Источники ионизирующего излучения, состоящие из керамической активной части, обладающие свойствами термической, радиационной и гидролитической устойчивости, являются наиболее безопасными с точки зрения потенциальной возможности загрязнения окружающей среды. В особенности это относится к источникам повышенной мощности, работающим в экстремальных условиях, увеличивающих риск аварийной разгерметизации капсулирующей оболочки.

Необходимость обеспечения безопасных условий труда на предприятиях-изготовителях такой продукции привела к постепенной замене традиционной порошковой технологии изготовления активных частей источников на технологию пропитки заранее изготовленной пористой матрицы радиоактивным раствором с последующим закреплением радионуклида в нерастворимой форме.

Практически к осуществлению этого процесса подходят двумя путями.

Первый путь - это использование материала матрицы в качестве одного из исходных компонентов в процессе перевода радиоактивного вещества в нерастворимую термически и радиационно стойкую форму. Так, в способе по патенту [GB 14425627, INTCL G21G 4/00, G21H 5/02, дата публикации 1976-02-18] предлагается изготавливать активную часть источников в виде пористых таблеток из апатитоподобной керамики, которая при ее пропитке галоидными солями щелочноземельных металлов химически фиксирует их по реакции:

где M - двухвалентный радионуклид, например Ca, Sr, Ba;

M' - двухвалентный нерадиоактивный металл;

X - галоген.

На конечной стадии процесса осуществляется сушка таблеток и термический обжиг.

Подобным образом используется материал матрицы активной части в способе по патенту [US 3093593, INTCL G21F 9/12, G21F 9/30, дата публикации 1963-11-06]. Для прочной фиксации радионуклидов, с целью их захоронения или изготовления источников, разработан метод и состав керамики со свойствами поверхностного термического остекловывания (глазурования). Соли радионуклидов, осажденные путем пропитывания и сушки в порах такой керамики при температуре 1200-1400°С за счет взаимодействия с компонентами матрицы, переходят в нерастворимую силикатную форму. Доведение закладной активности до требуемого значения достигается цикличностью процесса "пропитка-прокаливание". Но как показывает опыт, уже после первого цикла некоторые зоны матрицы становятся недоступными для дополнительного введения в них радиоактивного вещества.

Следствием этого является неравномерность выходящего потока фотонного и в особенности бета-излучения источников, изготовленных таким способом. Также известно, что фиксация радиоактивного вещества на поверхности матрицы значительно ниже, чем внутри, что объясняется ограниченной емкостью внешней поверхности.

Второй путь - это использование матрицы в качестве инертного каркаса-носителя, в порах которого пропитывающее радиоактивное вещество фиксируется путем химического превращения его в нерастворимую форму. Примером может служить способ по патенту [US 3664148, INTCL G21G 4/04, G21G 4/00, дата публикации 1968-01-16]. Матрица из пористого кремнезема последовательно пропитывается двумя растворами - сначала раствором, содержащим радиоактивный материал, а затем - переводящим его в нерастворимую форму. В качестве примера приводится перевод хлорида стронция в нерастворимый сульфат с помощью сульфата натрия или серной кислоты. Для дополнительной герметизации активной части используют ее поверхностное оплавление или металлизацию.

Очевидный недостаток этого способа следует из механизма его реализации. Процесс отверждения радиоактивного материала в порах матрицы развивается от периферии к центру по мере продвижения пропитывающего фиксирующего раствора и идет до тех пор, пока образовавшаяся нерастворимая соль не перекроет входы капиллярных каналов. Для щелочноземельных радионуклидов с невысокой удельной активностью вероятность такого события чрезвычайно высока, а следовательно, и высока вероятность оставления радиоактивного вещества в глубине матрицы в растворимой форме.

Данный способ можно рассматривать в качестве прототипа изобретения.

Задача предлагаемого изобретения заключается в создании способа надежной фиксации щелочноземельных радионуклидов в пористой керамической матрице, используемой при изготовлении источников.

Поставленная задача решатся тем, что в качестве радиоактивного материала, пропитывающего керамическую матрицу, используют ацетат радионуклида из группы щелочноземельных элементов.

Известно [Карякин Ю.В., Ангелов И.И. Чистые химические вещества. изд. 4-е пер. и доп. М., «Химия», 1974. 408 с, 66 рис.], что в результате термического разложения ацетатов щелочноземельных элементов получают их нерастворимые термически и радиационностойкие карбонаты, то есть выполняются все основные требования к химической форме активной части источника. Реакция протекает с образованием ацетона, который легко удаляется из пористой матрицы:

M(CH₃COO)₂=MCO₃+(CH₃ )₂CO ,

где M - двухвалентный радионуклид, например Ca, Sr, Ba, Ra.

Процесс разложения ацетатов щелочноземельных элементов начинается уже при 150°С, а при 550°С он проходит быстро, одновременно по всей массе вещества и до конца. В указанном интервале температур практически не один из обычно используемых материалов матрицы (стеатитовая, алюмосиликатная, кордиеритовая керамика) не взаимодействует с тугоплавкими карбонатами. В то же время карбонаты легко растворяются в уксусной кислоте, что в случае необходимости допускает передел активной части без потери радиоактивного вещества, а также его изъятие из источников, выработавших установленный ресурс. При этом радиоактивное вещество не загрязняется конструкционным материалом матрицы и капсулы источника.

Пропитывание пористой матрицы насыщенным раствором соли радионуклида - практически одностадийный процесс, так как закупоривание каналов, в дальнейшем, препятствует существенной корректировке закладной активности источника. В случае щелочноземельных элементов их ацетатные соли, имеющие максимальное значение растворимости, позволяют добиться лучших результатов при изготовлении малогабаритных источников большой мощности.

Технический результат изобретения заключается в создании способа, позволяющего изготавливать высоконадежные источники на основе радионуклидов Ca⁴⁵ , Sr⁹⁰, Ba¹³³, Ra²²⁶ простым способом с малыми радиационными нагрузками на работающий персонал.

Пример 1

Активная часть представляет собой таблетку диаметром 4 мм и высотой 1,2 мм, изготовленную из пористой алюмосиликатной керамики плотности 1,6 г/см, открытая пористость - 55%, емкость таблетки по воде - 6 мкл, требуемая закладная активность - 20 мКи. При удельной активности препарата Ba¹³³ 9 мКи/г требуется 5,2 мкл насыщенного раствора его ацетата. Это количество отбирается дозатором и накапывается на пористую таблетку из алюмосиликатной керамики, которая высушивается и прокаливается при температуре 550°С в течение 1 часа до полного разложения ацетата бария и перехода его в карбонат. Готовую активную часть источника подвергают капсулированию.

Пример 2

Активная часть представляет собой таблетку диаметром 3 мм и высотой 1,5 мм, изготовленную из пористой стеатитовой керамики плотности 1,7 г/см, открытая пористость - 50%, емкость таблетки по воде - 4,2 мкл, требуемая закладная активность - 10 мКи. При удельной активности препарата Sr⁹⁰ 64 мКи/мг требуется 3,2 мкл насыщенного раствора его ацетата. Это количество отбирается дозатором и накапывается на пористую таблетку из стеатитовой керамики, которая высушивается и прокаливается при температуре 550°С в течение 1 часа до полного разложения ацетата стронция и перехода его в карбонат. Готовую активную часть источника подвергают капсулированию.