способ переработки металлического сплава плутония в смешанное оксидное уран-плутониевое топливо

Формула изобретения

Способ переработки металлического сплава плутония в смешанное оксидное уран-плутониевое топливо, включающий операции растворения компонентов сплава в расплаве смеси хлоридов щелочных металлов и уранила при барботаже расплава хлором, осаждения смешанных оксидов электролизом расплава и отделения солей от гранулята смешанных оксидов урана и плутония, отличающийся тем, что растворение ведут при перемешивании расплава со скоростью 0,8 - 10 см/с.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано при конверсии оружейного плутония в МОКС - топливо.

Известен способ переработки металлического сплава плутония в смешанное оксидное уран-плутониевое (МОКС)-топливо /Porodnov P. Т., Qsipenko A.G., Skiba O. V. et al. A pyrochemical procedure for the conversion of military origin metallic plutonium into MOX fuel. // Proceeding of international conference on evaluation of emerging nuclear fuel cycle systems. Global 95, September 11-14, 1995, Versailles, France, p. 1346-1351/, включающий операции растворения компонентов сплава в расплаве смеси хлоридов щелочных металлов и уранила при барботаже расплава хлором; осаждения смешанных оксидов электролизом расплава и отделения солей от гранулята смешанных оксидов урана и плутония.

Недостатком этого способа является то, что при его осуществлении скорость растворения сплава очень низка, что приводит к усиленному износу оборудования.

Задачей настоящего изобретения является увеличение скорости растворения сплава.

Она достигается тем, что по способу переработки металлического сплава плутония в МОКС топливо, включающему растворение компонентов топлива, осаждение электролизом и отделение солей от гранулята, растворение ведут при перемешивании расплава со скоростью от 0,8 до 10 см/с. При этом скорость растворения сплава увеличивается.

При растворении сплава в расплаве смеси хлоридов щелочных металлов и уранила при барботаже расплава хлором происходят следующие реакции:

3UO₂Cl₂+2Pu(тв.)=3UO₂(тв.)+2PuCl₃ (1)

UO₂(тв.)+2Cl₂(газ)=UO₂Cl₂ (2)

UO₂Cl₂+2С(конструкционный)+Cl₂(газ)=UCl₄+2CO₂(газ) (3)

Pu³⁺+Cl₂(газ)=PuCl₄ (4)

3PuCl₄+Ga(тв.)=3PuCl₃+GaCl₃ (5)

В результате реакции (1) сплав покрывается слоем диоксида урана и дальнейшая скорость растворения сплава определяется скоростью реакций (2) и (3), причем диоксид урана представляет собой компактный осадок.

При перемешивании расплава осадок диоксида урана удаляется в объем расплава в виде порошка с большой величиной площади поверхности и поверхность сплава не пассивируется. Таким образом, одновременно идут реакции (1) - (5), что увеличивает скорость растворения сплава.

При этом перемешивание необходимо вести со скоростью от 0,8 до 10 см/с. Это связано с тем, что при перемешивании расплава со скоростью до 0,8 см/с поверхность сплава зарастает осадком диоксида урана и скорость растворения сплава снижается. При скорости перемешивания более 10 см/с часть поверхности сплава оказывается не покрытой расплавом, что приводит к возгоранию сплава при непосредственном контакте с газообразным хлором и выбросу хлоридов плутония в ловушку возгонов. При этом возрастают потери плутония.

Таким образом, для увеличения скорости растворения сплава проводят перемешивание расплава со скоростью от 0,8 до 10 см/с.

Изобретение иллюстрируется следующими примерами.

Провели 5 экспериментов по переработке плутоний-галлиевого сплава. Использовали хлоратор - электолизер /Skiba O.V., Savochkin. Yu, P., Porodnov P. T. et al. Technology of pyrochemical reprocessing and production of nuclear fuel// Proceedings of international conference on future nuclear systems: emerging fuel cycles and waste disposal options. Global 93, September 12-17, 1993, Seattle, USA, p.1344-1350/ с устройствами для подачи хлора, перемешивания расплава-загрузки сплава, электроосаждения, измерения температуры, потенциала катода, конденсации летучих хлоридов, отбора проб расплава. Масса загрузки солей в пирографитовый тигель составляла 90 кг. Плутониевый сплав (5,4 кг) загружали в хлоратор - электролизер после плавления солей и достижения рабочей температуры 720^oC. Начальная концентрация урана в расплаве составляла 20%. Растворение сплава проводили барботажем хлора через расплав и с/без перемешивания расплава в устройстве перемешивания расплава-загрузки сплава. Солевые пробы передавали на радиометрический анализ по Pu.

Параметры и результаты даны в таблице. Результаты, приведенные в таблице, показывают, что увеличение скорости растворения сплава происходит при использовании изобретения.