способ получения радионуклида йод-125 в форме натрия йодистого без носителя

Формула изобретения

Способ получения радионуклида йод-125 в форме натрия йодистого без носителя, включающий облучение ксенона потоком тепловых нейтронов, замораживание облученного продукта до температуры жидкого азота, отделение газообразного ксенона при температуре сухого льда, растворение целевого продукта, отличающийся тем, что облучают помещенный в ампулу газообразный ксенон, обогащенный по изотопу ксенон-124, отделение газообразного ксенона производят сразу после облучения, после чего переводят газообразный ксенон в герметичный сосуд с введенным в него раствором гидроокиси натрия, охлажденный до температуры жидкого азота, причем концентрацию гидроокиси натрия выбирают из условия обеспечения pH целевого продукта не ниже 10, затем продукт в сосуде выдерживают 10 15 дней при нормальных условиях, после чего отделяют целевой продукт от газообразного ксенона путем перевода последнего в следующий герметичный сосуд для дальнейшего использования в качестве исходного сырья.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к радиохимии, в частности к способам получения радионуклида йод-125 для медицинских целей.

Известны способы получения йода-125 из ксенона-124 облучением тепловыми нейтронами в реакторе /1/, /2/.

Наиболее близким способом получения йода-125 в форме натрия йодистого из исходного облученного ксенона является /3/. Способ включает облучение тепловыми нейтронами ксенона в сжиженном состоянии в ядерном реакторе, выдержку в течение нескольких дней для превращения ксенона-125 в йод-125, удаление ксенона, вымывание йода-125 0,1-% -ным раствором гидросульфита натрия (NaHSO₃) с рН 7, очистку целевого продукта от цезия-137.

Недостатками этого способа являются

сложности, связанные как с подготовкой исходной мишени ксенона в жидком состоянии, в бомбе под высоким давлением, так и с трудностью и опасностью облучения такой мишени;

низкая объемная активность конечного продукта, связанная с малым содержанием изотопа ксенона-124 в облучаемой смеси ксенона;

высокое содержание радионуклидных примесей (J-126, Cs-137) в целевом продукте, что требует дополнительной стадии очистки конечного продукта и неизбежное внесение дополнительных примесей;

наличие восстановителя гидросульфита натрия в целевом продукте, который недопустим при дальнейшем использовании его для синтеза меченных йодом-125 радиофармпрепаратов;

значительные потери сырья из-за одноразового использования.

Задачей изобретения является повышение производительности, сокращение потерь сырья и целевого продукта, увеличение объемной активности, радионуклидной и химической чистоты целевого продукта, что особенно важно при использовании препарата в медицине.

Задача решается тем, что в способе получения радионуклида йод-125 в форме натрия йодистого без носителя, включающем облучение ксенона потоком тепловых нейтронов, замораживание облученного продукта до температуры жидкого азота, отделение газообразного ксенона при температуре сухого льда, растворение целевого продукта, согласно изобретению облучают помещенный в ампулу газообразный ксенон, обогащенный по изотопу ксенон-124, отделение газообразного ксенона производят сразу после облучения, после чего переводят газообразный ксенон в герметичный сосуд с введенным в него раствором гидроокиси натрия, охлажденный до температуры жидкого азота, причем концентрацию гидроокиси натрия выбирают из условия обеспечения рН целевого продукта не ниже 10, затем продукт в сосуде выдерживают 10 15 дней при нормальных условиях, после чего отделяют целевой продукт от газообразного ксенона путем перевода последнего в следующий герметичный сосуд для дальнейшего использования в качестве исходного сырья.

Использование в предлагаемом способе сырья, обогащенного по ксенону-124, обеспечивает высокую объемную активность целевого продукта (не менее 37 ГБк/мл); непосредственное быстрое отделение ксенона-125 от радионуклидных примесей, которые охлаждаются до температуры сухого льда, обеспечивает максимальную радионуклидную чистоту целевого продукта и полное отсутствие примесей йода-126 и цезия-137.

Предварительное заполнение герметичного сосуда раствором гидроокиси натрия выбранной концентрации упрощает технологию, ускоряет процесс образования натрия йодистого. Использование для получения натрия йодистого раствора NaOH, а не раствора гидросульфита натрия, обеспечивает отсутствие в целевом продукте избытка восстановителя NaHSO₃.

И, наконец, повторное использование дорогостоящего ксенона, обогащенного по ксенону-124, полученного от переработки, обеспечивает безотходную технологию и удешевляет себестоимость целевого продукта.

Пример 1. Газообразный ксенон с обогащением 15% по ксенону-124 в объеме 25 мл облучают в кварцевой ампуле в реакторе при потоке тепловых нейтронов 0,9 1,0 н/см² в течение 100 120 ч.

После облучения продукт немедленно охлаждают, погружая ампулу в сосуд Дюара со смесью ацетона с сухим льдом.

Приемник для сбора ксенона-125 герметичный вакуумированный флакон объемом 40 мл с раствором гидроокиси натрия концентрации 0,05 моль/л в количестве 1 мл погружают в сосуд Дюара с жидким азотом.

При охлаждении продукта происходит быстрое отделение радионуклидных твердых примесей (I-126, Cs-137, I-125) от газообразных (Хе-124, Хе-125) и газообразный ксенон переходит в приемник.

Через 20 30 мин откачки газообразного продукта охлаждение прекращается. Флакон выдерживают 10 15 дней при нормальных условиях.

После этого оставшийся газообразный ксенон (Хе-124) перекачивают в следующий герметичный сосуд для дальнейшего использования в качестве сырья, а содержимое флакона с целевым продуктом тщательно перемешивают и фасуют.

В условиях производства способ реализуется на установке, представленной на чертеже.

После облучения ампулу (1) немедленно транспортируют в защитный бокс и помещают в патрон (2), соединенный с сосудом Дюара (3), заполненным смесью ацетона с сухим льдом. При помощи подъемника (4), закрепленного на станине, патрон поднимается до упора к шлифту (2").

В патрон (11) помещается вакуумированный сосуд (10), плотно закрытый резиновой пробкой и алюминиевым захватом (9). Сосуд заполнен раствором гидроокиси натрия концентрации 0,05 моль/л. Патрон (11) помещен в сосуд Дюара (12) с жидким азотом.

При помощи подъемника (4") патрон поднимается до упора к шлифту (11"). Вакуумным насосом в системе создается разрежение. Вакуумметром (15) система проверяется на герметичность. Перекрывается линия (14), бойком (5) вскрывается ампула (1), иглой (13) прокалывается резиновая пробка сосуда (10) и выдерживается 20 30 мин для перевода газообразного ксенона в сосуд (10). Игла (13") возвращается в исходное положение. Перекрывается клапан (7) и сосуд (10) с перекаченным Хе-125 и Хе-124 выдерживается 10 15 дней при комнатной температуре. По истечении указанного срока открывается линия (14) и Хе-124 перекачивается в другой герметичный сосуд для дальнейшего использования в качестве исходного сырья.

В результате получают целевой продукт со следующими характеристиками:

Объемная активность 57 ГБк/мл

Радиохимическая чистота Не менее 99%

Радионуклидные примеси:

I-126 Отсутствует

Cs-137 Отсутствует

Неактивные примеси Не обнаружены

Молярная активность 80000 ТБк/моль

pH 10

Сравнение с прототипом показывает увеличение объемной активности, исключение примесей (I-126, Cs-137). В прототипе продукт содержит до 2% I-126. Кроме того, целевой раствор содержит небольшие примеси Cs-137, требующие дополнительной очистки, что, в свою очередь, может привести к внесению дополнительных неактивных химических примесей.

Сравнение с базовым объектом препаратом, получаемым в Государственном институте прикладной химии, показывает полное отсутствие в препарате, полученном предложенным способом, как активных, так и неактивных примесей.

Препарат по предлож. способу Препарат, полученный в ГИПХ (по паспортам сертификатам)

Радионуклидные примеси:

I-125 отсутствует до 0,45%

Cs-137 отсутствует до 0,043%

Неактивные примеси:

Не обнаружены Al, As, Ca, Fe до 0,13 г/л

Таким образом, без дополнительной очистки получен продукт, полностью удовлетворяющий требованиям, предъявляемым для мечения радиофармпрепаратов (ТУ N 95 1330 84).

Пример 2. Поясняет выбор концентрации NaOH для обеспечения рН целевого продукта, сохраняющего высокий выход натрия йодистого.

Газообразный ксенон с обогащением 15% по ксенону-124 в объеме 25 мл помещают в кварцевые ампулы при нормальных условиях, запаивают, облучают в реакторе при потоке тепловых нейтронов 0,9 1,0 х 10¹⁴ н/см²с в течении 100 ч.

Далее все стадии проделывают согласно примеру 1, с той лишь разницей, что для получения целевого продукта используют раствор гидроокиси натрия различной концентрации.

Полученные результаты сведены в таблицу.

Как показывают результаты, при исходной объемной активности целевого продукта 57 ГБк/мл и использовании раствора гидроокиси натрия концентрации не менее 0,05 моль/л, рН целевого продукта в интервале 10 11, что обеспечивает высокий выход и стабилизацию йода-125 в форме натрия йодистого.

При использовании концентраций гидроокиси натрия менее 0,05 моль/л рН целевого продукта падает до 7 8, натрий йодистый (1^-1) окисляется до легколетучего элементарного йода (1^o) и выход натрия йодистого уменьшается.

Способ был опробован в промышленных условиях на предприятии "Радиопрепарат".