способ контроля герметичности источника излучения

Формула изобретения

СПОСОБ КОНТРОЛЯ ГЕРМЕТИЧНОСТИ ИСТОЧНИКА ИЗЛУЧЕНИЯ, включающий погружение источника в жидкость-раствор, отбор пробы образовавшегося соединения, выпаривание ее и измерение активности сухого остатка пробы с помощью радиометра, оценку активности раствора и соответствия нормативному критерию, отличающийся тем, что для источника альфа-излучения на основе плутония в качестве жидкости-раствора используют ацетат аммония с концентрацией 5 - 15 мас.% при pH 4,8 по добавлению уксусной кислоты.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области обеспечения радиационной безопасности и исключения попадания радиоактивных веществ в окружающую среду, в частности к способу контроля за состоянием источников альфа-излучения на основе плутония.

Известен способ определения герметичности источников альфа-излучения [1], который состоит в следующем. Из фильтровальной бумаги готовят тампоны. Сухим тампоном или увлажненным этиловым спиртом с усилием 0,2-0,5 кг/см² протирается поверхность источника. Активность тампона измеряют по альфа-излучению на радиометрической установке. Если активность тампона не превышает 185 Бк, источник считается герметичным.

В методе мазка не учитывают эффективность снятия радионуклидов, она зависит от многих факторов.

Известен способ [2] , в котором коэффициент снятия для сухого мазка с помощью фильтровальной бумаги оказался равным 0,1. Эффективность снятия радионуклидов имеет решающее значение при оценке радиационной опасности.

Аналогичным техническим решением является способ [3], заключающийся в следующем. Производят дезактивацию (очистку от загрязненности радиоактивныи веществами ) поверхости источика альфа-излучения на основе плутония с помощью ватного тампона, смоченного в 5%-ном водном растворе ацетата аммония, который образует с плутонием комплексное соединение типа NH₄[PuO₂(C₂H₃O₂]. Остаточная загрязненность источников после дезактивации составляет 10% от первоначального уровня.

Способ не позволяет определить активность радионуклидов, появившихся на поверхности защитного покрытия источника альфа-излучения.

Прототипом является способ контроля герметичности источников гамма-излучения [4] , согласно которому определяют активность радионуклидов, перешедших в водный раствор азотной кислоты с массовой долей HNO₃ 7-10% после выдержки в нем источника. Погруженный в жидкость-раствор источник выдерживают при температуре кипения 5-10 мин. Затем емкость с раствором и источником охлаждают 15-20 мин. Далее охлажденный раствор сливают и передают на измерение активности. Отбирают из раствора пробу, пробу выпаривают и измеряют активность выпаренной пробы по гамма-излучению на радиометрической установке, в состав которой входят сцинтилляционный счетчик на основе кристалла NaJ(Ti) размерами 40 40 мм, измерительный прибор и высоковольтный стабилизированный выпрямитель. Активность раствора определяют умножением активности пробы на величину отношения объема раствора к объему пробы. Источник считается герметичным, если активность раствора не превышает 1850 Бк.

Недостатком прототипа является невозможность получения информации о герметичности источника альфа-излучения.

Техническим результатом изобретения является получения информации о качестве источника альфа-излучения на основе плутония и безопасном его использовании.

Существенными признаками способа контроля герметичности источника излучения являются погружение источника в жидкость-раствор, отбор пробы образовавшегося соединения, выпаривание ее и измерение активности сухого остатка пробы, оценка активности раствора и соответствия нормативному критерию.

Существенными отличительными признаками являются погружение источника альфа-излучения на основе плутония в жидкость - раствор ацетата аммония с концентрацией 5-15 мас.% при рН 4,8 по добавлении уксусной кислоты.

Изученный фонд патентных и научно-технических материалов по ведущим в этой области странам не содержит совокупности признаков притязания. В этой связи правомерно соответствие технического решения критерию "новизна".

Ограничительная и отличительная части притязания состоят из признаков, которые необходимы и достаточны для осуществления контроля герметичности источника альфа-излучения на основе плутония, причем в отличительной части содержатся признаки, совокупность которых не выявлена у аналога и прототипа. В этой связи правомерно соответствие признаков технического решения критерию "существенные отличия".

Предлагаемый способ контроля герметичности источника альфа-излучения на основе плутония реализован следующим образом.

Источники альфа-излучения типа АИП-Н представляют собой подложки из нержавеющей стали 1218Н10Т размером 70352,8 мм, на которые в виде эмали наносят активный слой размером 6025 мм и толщиной 2,5 мкм из смеси PuO₂ и эмали-59, изотопный состав плутония: 80% ²³⁸Pu, 15,8% ²³⁹Pu, 4,2% ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴²Pu. На активный слой наносится защитный слой из двуокиси титана TiO₂ толщиной 2,5 мкм.

При воздействии на источник механически и климатически факторов внешней среды происходит повреждение тонкого защитного покрытия источника и появление на его поверхности радионуклидов плутония в виде PuO₂, величина активности которых может служить в качестве меры повреждения источника.

При погружении источника в водный раствор ацетата аммония происходит переход радионуклидов плутония с поверхности источника в раствор за счет образования комплексного соединения типа NH₄[PuO₂(H₃C₂O₂)].

В кислой среде PuO₂ окисляется и находится в виде ионов PuO₂⁺ и PuO₂²⁺. Тенденция к комплексообразованию у ионов PuO₂²⁺ выше, чем у ионов PuO₂⁺. В водном растворе ацетат аммония NH₄(H₃C₂O₂) находится в состоянии NH₄(H₃C₂O₂) = NH₄⁺ + (H₃C₂C₂)^-.

Ионы PuO₂²⁺ образуют с анионами (H₃C₂O₂)- комплексные соединения

PuO₂²⁺ + H₃C₂O₂ = PuO₂(H₃C₂O₂)⁺

PuO₂²⁺ + 2H₃C₂O₂^- = PuO₂(H₃C₂O₂)₂

PuO₂²⁺ + 3H₃C₂O₂ = PuO₂(H₃C₂O₂)^- с константами нестойкости 510^-4, 5,110^-7, 4,4 х 10^-8 соответственно. Таким образом, преимущественно идет образование PuO₂(H₃C₂O₂)^-. Для того, чтобы протекала реакция комплексообразования, необходима кислая среда и избыток анионов (H₃C₂O₂)^-, поскольку на один ион PuO₂²⁺ требуется три аниона (H₃C₂O₂)^-. Поэтому в раствор ацетата аммония необходимо вводить уксусную кислоту H (H₃C₂O₂), создающую кислую среду и имеющую необходимый анион (H₃C₂O₂)^-. Для окисления PuO₂ до PuO²₂⁺ требуется больше уксусной кислоты, чем для окисления PuO₂ до PuO²₂⁺ . Показателем кислотности среды является величина водоводного показателя рН. В 5-15 мас. % водном растворе ацетата аммония рН 7-7,2. Установлено, что при рН 4,8 происходит образование комплекса NH₄[PuO₂(H₃C₂O₂)₃].

Для оценки эффективности процесса комплексообразования использовался радиоактивный раствор азотнокислого плутония Pu(NO₃)₄. Раствор Pu(NO₃)₄ объемом 0,1 мл известной активности выпаривался на алюминиевую мишень. При упаривании и прокаливании происходит реакция Pu(NO₃)⁴ - PuO₂ + NO₂ + O_2. Мишень погружалась в 5%-ный раствор ацетата аммония объемом 10 мл, достаточным для того, чтобы мишень полностью была погружена в раствор. Через фиксированные промежутки времени, равные 0,5 ч, из раствора отбиралась проба объемом 1 мл и выпаривалась на алюминиевые мишени, имеющие форму и размер образцового источника альфа-излучения типа 1П9. Активность сухого остатка пробы определялась с помощью сцинтилляционного радиометра типа БДБС3-1еМ с детектором CsJ(Tl) размером 630,35 мм. Измерение активности пробы по альфа-излучению проводилась относительным методом с использованием образцовых источников альфа-излучения типа 1П9. Для определения активности радионуклидов плутония, перешедши с мишени в раствор, измеренную величину активности пробы умножают на величину отношения объема раствора к объему пробы. Получена зависимость активности радионуклидов плутония, перешедших с мишени в раствор, от времени выдержки мишени в растворе. Оказалось, что при времени выдержки 2 ч в раствор переходит 95% активности мишени.

Для реализации предлагаемого способа берут ацетат аммония ЧДА и уксусную кислоту ХЧ и приготовляют на дистиллированной воде раствор с концентрацией ацетата аммония 5-15 мас.% и рН 4,8. Производят измерение рН с помощью иономера универсального типа ЭВ-74. Погружают источник альфа-излучения типа АИП-Н в раствор и выдерживают в нем в течение 2 ч. Извлекают источник из раствора, прополаскивают в дистиллированной воде и высушивают на воздухе при комнатной температуре. Отбирают из раствора пробу объемом 1 мл с помощью микропипетки, наносят пробу на алюминиевую мишень, имеющую форму и размер образцового источника альфа-излучения типа 1П9. Выпаривают пробу в перчаточном защитном боксе Б13НЖ с помощью электрической лампы накаливания для фотографии типа Ф220-500 и измеряют активность выпаренной пробы по альфа-излучению с помощью сцинтилляционного радиометра типа БДБС3-1М с детектором CsJ(Tl) размером 63 0,35 мм относительным методом с использованием образцового источника альфа-излучения типа 1П9. Умножают измеренную величину активности пробы на величину отношения объема раствора к объему пробы. Если активность раствора не превышает величины, установленной в НТД на источник, источник считается герметичным.

Использование предлагаемого способа обеспечивает получение информации о качестве источника альфа-излучения при оценке радиационной безопасности его использования, возможность получения при проведении научных исследований количественных закономерностей в поведении источников альфа-излучения в различных условиях эксплуатации.