устройство для измерения дисперсности и объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения

Формула изобретения

1. Устройство для измерения дисперсности и объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения, состоящее из расположенных последовательно каскадного импактора и реактора и присоединенной к реактору емкости для реагента, восстанавливающего RuO₄ до RuO₂, при этом реактор представляет собой емкость, на входе в которую расположены два штуцера: штуцер для подачи незначительной части газового потока от 0,8% до 1,0% в емкость с реагентом и штуцер для подачи паров, реагента из емкости в реактор, а на выходе из реактора находится фильтр, улавливающий RuO₂, и сетка, предотвращающая разрыв фильтра, нижняя часть реактора оснащена штуцером для присоединения побудителя расхода.

2. Устройство по п.1, отличающееся тем, что в качестве каскадного импактора используется каскадный импактор, который содержит корпус и каскадные элементы, причем каскадные элементы расположены в пробоотборной корзине, размещенной в корпусе, при этом в качестве сопла первого каскадного элемента используется верхняя часть корпуса, к которой посредством резьбового соединения присоединяется штуцер, коллектором первого каскадного элемента является сопельная пластина второго каскадного элемента, каждый последующий каскадный элемент состоит из сопельной пластины, коллекторной пластины с нанесенным на ее поверхность вязким веществом и разделительного кольца, в качестве последнего каскадного элемента используется фильтр.

3. Устройство по п.1, отличающееся тем, что в качестве реагента, восстанавливающего RuO₄ до RuO₂, используется этанол.

4. Способ одновременного измерения дисперсности и объемной активности аэрозольной и газовой фракций аэродисперсных систем, содержащих радиоактивный рутений, отличающийся тем, что для его осуществления используется устройство по п.1.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к устройствам для дисперсного анализа и одновременного измерения объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивных аэродисперсных систем, содержащих радиоактивный рутений, оно может быть использовано в промышленности и для санитарно-гигиенической оценки воздушной среды, а также для оценки эффективности работы пылеулавливающего оборудования и средств индивидуальной защиты (СИЗ) органов дыхания.

Радионуклиды рутения (Ru-103, Ru-106) способны проникать через защитные оболочки ядерно-энергетических установок и в выбросах находятся в аэрозольном и газообразном состоянии. В атмосферном воздухе аэрозоли радиоактивного рутения могут сопровождаться газообразной четырехокисью рутения RuO₄, так как температура плавления RuO₄ равна 25,4°C [1]. В воздух производственных помещений и окружающую среду радиоактивный рутений может попадать как в виде RuO₂, так и в виде RuO₄. Двуокись рутения RuO₂ является твердым веществом, и ее обычно улавливают посредством фильтрации. Четырехокись рутения RuO ₄ может присутствовать в воздушной среде в виде газовой и аэрозольной фракций, находящихся в нестабильном равновесии. Для определения объемной активности пробы, содержащей радиоактивный рутений, необходимо измерение его активности во всех агрегатных состояниях одновременно.

Известен способ улавливания рутения, содержащегося в газовых выбросах, и устройство для его осуществления, запатентованный французской фирмой «КОМПАНИ ЖЕНЕРАЛЬ ДЕ МАТЬЕР НЮКЛЕЭР» [2]. Согласно этому способу четырехокись рутения улавливается за счет ее химического восстановления до двуокиси рутения при взаимодействии с раствором или водной пастой, содержащими, по меньшей мере, один полимер алкиленгликоля и/или, по меньшей мере, один сополимер алкиленгликоля, в котором алкилен или алкилены содержат от 2 до 6 атомов углерода. Способ согласно изобретению может применяться либо в установке для промывки газов, либо для изготовления патрона для улавливания рутения. Такой патрон может содержать подложку, образованную волокнами, или стекловатой, или стальным волокнистым материалом, на которую наносят раствор или пасту. Способ и устройство изначально предназначены для использования в стационарных вентиляционных очистительных комплексах. Кроме того, этот способ не позволяет количественно оценить соотношение аэрозольной и газовой составляющих радиоактивного рутения в воздухе.

Известен способ измерения количества летучего рутения, согласно которому газ, содержащий RuO₂ и RuO₄, из основного трубопровода отводится в пробоотборную трубу, газовая проба под действием вакуумного насоса направляется на 1-й фильтр для осаждения, содержащегося в ней RuO₂ , затем к пробе добавляется восстановитель (газ NO), и она направляется на 2-й фильтр для осаждения вновь образовавшегося RuO₂ , затем проба через измеритель расхода газа возвращается в основной трубопровод, количество осажденного RuO₂ на обоих фильтрах определяется инструментально [3]. Этот способ позволяет количественно оценить соотношение аэрозольной и газовой составляющих радиоактивного рутения в воздухе, но его недостатком является неудобство работы с газообразной и токсичной окисью азота и возвращение пробы, содержащей окислы азота, в основной трубопровод, кроме того, для реализации данного способа предполагается использование стационарного оборудования, причем способ предназначен только для исследования производственных газов.

Известен каскадный импактор по патенту РФ № 2239815 [4], обеспечивающий дисперсный анализ аэрозолей. К достоинствам данного устройства можно отнести компактность и дешевизну. При пониженной температуре окружающей среды, используя каскадный импактор, можно достаточно точно определять объемную активность проб воздуха, представляющих собой аэродисперсные системы, содержащие радиоактивный рутений. Однако, когда с повышением температуры окружающей среды увеличивается количество газообразного радиоактивного рутения в воздухе, точность определения объемной активности падает, т.к. происходит проскок газообразного RuO ₄. Таким образом, к недостаткам данного устройства относится невозможность определения в пробе объемной активности газовой фракции радиоактивного рутения.

Целью изобретения является создание эффективного, дешевого и компактного устройства для дисперсного анализа и одновременного измерения объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения, а также способа, для осуществления которого используется данное устройство. Для достижения поставленной цели предлагается устройство, состоящее из расположенных последовательно каскадного импактора и реактора и присоединенной к реактору емкости для реагента, восстанавливающего RuO₄ до RuO₂. Каскадный импактор содержит корпус и каскадные элементы. Он применяется для анализа дисперсности и определения объемной активности аэрозольной фракции радиоактивного рутения (обеспечивает получение образцов для исследования на гамма-спектрометрической установке). С помощью реактора, в котором газообразный RuO₄, содержащийся в пробе, восстанавливается до RuO₂, определяется объемная активность радиоактивного рутения в газовой фракции. Реактор представляет собой полую емкость, на входе в которую расположены два штуцера: штуцер для подачи незначительной части газового потока в емкость с реагентом и штуцер для подачи паров реагента из емкости в реактор. На выходе из реактора находится фильтр, улавливающий образовавшийся RuO ₂, и сетка, предотвращающая разрыв фильтра. Активность радиоактивного рутения, осажденного на фильтре, определяется с помощью той же гамма-спектрометрической установки. С помощью устройства фактически реализуется технология, которая включает, во-первых, отделение аэрозольной фракции от газовой инерционным осаждением на каскадных элементах импактора, во-вторых, химическое преобразование газовой составляющей аэродисперсной системы в дисперсную фазу путем ввода паров реагента в газовый поток, в-третьих, осаждение полученных частиц RuO₂ на фильтр. В качестве реагента может использоваться этанол, поскольку известно, что RuO₄ активно взаимодействует с этанолом, при этом образуется RuO₂ и продукты окисления этанола [5]. Предлагаемое устройство может быть использовано как в промышленности, так и для санитарно-гигиенической оценки воздушной среды. Кроме того, оно может применяться для оценки эффективности работы в различных условиях пылеулавливающего оборудования и средств индивидуальной защиты органов дыхания по отношению к аэродисперсным системам, содержащим радиоактивный рутений.

На фиг.1 изображено устройство для измерения дисперсности и объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения, общий вид; на фиг.2 - соединение импактора с верхней конической частью реактора; на фиг.3 - схема компоновки нижней части реактора; на фиг.4 - схема подключения устройства; на фиг.5 - схема компоновки импактора; на фиг.6 - график функции распределения активности по аэродинамическим диаметрам.

Предлагаемое устройство для измерения дисперсности и объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения (фиг.1-3) состоит из импактора 1, реактора 2 и емкости для реагента 3, при этом импактор состоит из корпуса 4 и каскадных элементов 5. К верхней части корпуса импактора 4 посредством резьбового соединения может присоединяться штуцер 6, нижняя часть корпуса импактора 4 соединена с верхней конической частью реактора 7 посредством резьбового соединения. На верхней конической части реактора 7 располагается штуцер 8 для присоединения емкости для реагента 3, второй штуцер 9 для присоединения емкости для реагента 3 расположен на цилиндрической горловине реактора 10. Корпус реактора 11 имеет цилиндрическую форму, на выходе из реактора устанавливаются фильтр 12 и сетка 13, предотвращающая разрыв фильтра. Днище реактора 14 имеет коническую форму и оснащено штуцером 15 для присоединения побудителя расхода. Корпус реактора 11 и днище реактора 14 соединяются при помощи крепежных винтов 16, для уплотнения соединения используется прокладка 17. Емкость для реагента 3 закрывается герметично крышкой 18 со штуцером 19 (для подачи незначительной части газового потока из реактора 2 в емкость 3) и штуцером 20 (для подачи паров реагента из емкости 3 в реактор 2.

Устройство работает следующим образом.

1. Подготовка устройства к работе осуществляется в следующем порядке. Корпус реактора 11 закрепляется на штативе 21 (фиг.1). В соответствии со схемой на фиг.3 компонуется нижняя часть реактора: в днище реактора 14 устанавливается фторопластовое кольцо 22, сетка 13, фильтр 12, прокладка 17. Скомпонованная нижняя часть реактора соединяется с корпусом реактора 11 при помощи крепежных винтов 16. Затем собирается импактор. Для присоединения импактора 1 к реактору 2 (фиг.2) в верхней конической части реактора 7 размещается прокладка 23, затем вворачивается собранный импактор 1. В емкость 3 заливается реагент, и она закрывается герметично крышкой 18. Емкость 3 прикрепляется к реактору 2 с помощью хомута 24. С помощью трубок 25 и 26 емкость 3 подсоединяется к штуцерам 8 и 9 соответственно. К штуцеру 15 подсоединяется побудитель расхода 27, как указано на схеме подключения устройства (фиг.4).

2. Работа устройства

Включается побудитель расхода 27, и воздух, содержащий радиоактивный рутений (аэрозольную и газовую фракцию), поступает в импактор через штуцер 6, в случае отбора проб из замкнутого пространства или сразу через сопло импактора 1, при исследовании окружающей среды, и формируется в поток с заданными пространственно-скоростными параметрами. При прохождении через импактор 1 частицы аэрозоля осаждаются на каскадных элементах 5, распределяясь в соответствии с их аэродинамическими диаметрами. Очищенный от аэрозоля воздух поступает из импактора 1 в реактор 2. В узкой цилиндрической горловине реактора 10 скорость течения газа выше, а давление на стенки меньше, чем в широкой верхней конической части реактора 7, в результате чего наблюдается перепад давления между штуцерами 8 и 9. За счет этого незначительная часть основного потока воздуха (от 0,8% при объемном расходе 3,3·10^-4 м³/с до 1,0% при объемном расходе 8,3·10^-4 м³/с) направляется через штуцер 8 из реактора 2 в емкость для реагента 3, где насыщается парами реагента, после чего возвращается в реактор 2 через штуцер 9. В цилиндрической горловине реактора 10 воздушный поток смешивается с парами реагента. В реакторе 2 происходит восстановление газообразной четырехокиси рутения, образуется двуокись рутения, которая в виде аэрозольных частиц оседает на фильтре 12. Отбор пробы производится в зависимости от характера решаемой задачи в течение 0,5-3 часов, после чего побудитель расхода 27 отключается, импактор 1 отсоединяется от реактора 2 и аккуратно разбирается, из него вынимаются каскадные элементы 5, кроме того, вынимается фильтр 12 из нижней части реактора. Измерение активности проб производится с помощью гамма-спектрометрической установки.

Пример

Для измерения объемной активности газовой и аэрозольной фракций радиоактивного рутения Ru-106 в воздухе, а также для измерения дисперсного состава аэрозольной фракции, основными характеристиками которой являются АМАД (активностный медианный аэродинамический диаметр) и _g (стандартное геометрическое отклонение), действуют следующим образом.

Собирают устройство: закрепляют корпус реактора 11 на штативе 21 (фиг.1). Производят компоновку нижней части реактора в соответствии со схемой на фиг.3: в днище реактора 14 устанавливают фторопластовое кольцо 22, сетку 13, фильтр 12, прокладку 17. Скомпонованную нижнюю часть реактора соединяют с корпусом реактора 11 при помощи крепежных винтов 16. Собирают импактор 1. В качестве импактора используется каскадный импактор, описанный в патенте РФ на изобретение № 2239815. Каскадный импактор (фиг.5) содержит корпус 4 и каскадные элементы 5, причем каскадные элементы расположены в пробоотборной корзине 28, размещенной в корпусе 4. При этом в качестве сопла первого каскадного элемента используется верхняя часть корпуса 4, коллектором первого каскадного элемента является сопельная пластина 29 второго каскадного элемента, каждый последующий каскадный элемент состоит из сопельной пластины 30, коллекторной пластины 31 с нанесенным на ее поверхность вязким веществом и разделительного кольца 32, в качестве последнего каскадного элемента используется фильтр 33. Компоновку пробоотборной корзины 28 производят в соответствии со схемой на фиг.5, предварительно нанеся на поверхности коллекторных пластин 31 вязкое вещество (ЦИАТИМ-221, ГОСТ 9433-80); помещают пробоотборную корзину 28 в нижнюю часть корпуса импактора 34 и соединяют ее с верхней частью корпуса импактора при помощи крепежных винтов 16. Затем присоединяют импактор 1 к реактору 2. Для этого в верхней конической части реактора 7 размещают прокладку 23 и вворачивают собранный импактор 1. В емкость 3 заливают реагент (количество - 100 мл), емкость 3 закрывают герметично крышкой 18. Емкость 3 прикрепляют к реактору 2 с помощью хомута 24. Посредством трубок 25 и 26 емкость 3 подсоединяют к штуцерам 8 и 9 соответственно. К штуцеру 15 подсоединяют автономный побудитель стабилизированного расхода 27, снабженный расходомером 35, как указано на схеме подключения устройства (фиг.4).

Для отбора пробы включают побудитель расхода 27 и устанавливают объемный расход воздуха через устройство, равный 6,5·10 ^-4 м³/с. Пробоотбор проводят в течение часа. С помощью расходомера фиксируют объемный расход отбираемой пробы в начале и в конце пробоотбора.

Объем отбираемой пробы вычисляют по формуле:

V_t=(w ₁+w₂)·t/2,

где V_t - объем пробы; w₁ - объемный расход, измеренный в начале отбора пробы, м³/с; w₂ - объемный расход, измеренный в конце отбора пробы, м³/с; t - продолжительность отбора пробы, с.

В данном примере объем пробы составил 2,3 м³.

По окончании пробоотбора разбирают импактор и вынимают пробоотборную корзину 28. Коллекторные пластины 31 изымают, не нарушая смазанных поверхностей. Затем разбирают нижнюю часть реактора и вынимают фильтр 12. На гамма-спектрометрической установке измеряют активность рутения, осажденного на коллекторных пластинах и фильтрах. Кроме того, определяют радиоактивный рутений, осажденный на внутренних поверхностях устройства (смывка), измеряя активность раствора на гамма-спектрометрической установке. Общие потери составляют менее 5% от активности газовой фракции рутения в воздухе или менее 1% от суммарной активности рутения в воздухе.

После окончания всех измерений проводят дезактивацию корпуса устройства и емкости с реагентом мыльным раствором. После измерения фильтры с пробой рутения сохраняют для контрольных измерений или выбрасывают в мусоросборник для радиоактивных отходов.

Объемную активность аэрозольной фракции Ru-106 рассчитывают по формуле:

С _аэр=А_аэр/V_t,

где С _аэр - объемная активность аэрозольной фракции Ru-106, Бк/м ³; А_аэр - суммарная активность Ru-106 на всех каскадных элементах импактора, Бк; V_t - объем пробы, м³.

Объемную активность газовой фракции Ru-106 рассчитывают по формуле:

С_Г=A _Г/V_t,

где С_Г - объемная активность газовой фракции Ru-106, Бк/м³; А_Г - активность Ru-106, накопленная фильтром на выходе устройства, Бк; V_t - объем пробы, м³.

Общая объемная активность Ru-106 в воздухе С_общ, измеренная с помощью устройства, рассчитывается по формуле:

С_общ=С_аэр+С_Г.

Долю объемной активности, приходящуюся на газовую фракцию, С_Г определяют по формуле:

С_Г=С_Г/(С_Г+С_аэр ).

В таблице 1 представляют результаты измерения активности Ru-106 на каскадных элементах импактора.

Таблица 1
Результаты измерения активности Ru-106 на каскадных элементах импактора
№ каскада импактора	1	2	3	4	5	6 (фильтр)
Активность Ru-106 А, Бк	0,1	2,5	10,2	6,7	4,6	0,2
Аэродинамический диаметр D, мкм		13,5	5,9	2,0	0,76	0,28
Функция распределения F(D), %	100	99,5	89,2	47,2	19,5	0,6

Для определения основных характеристик дисперсного состава аэрозольной фракции по данным таблицы 1 строят график (фиг.6). Через полученные точки можно провести прямую линию, следовательно, рассматриваемое распределение является логарифмически нормальным. Значит, в данном случае значение АМАД соответствует диаметру D₅₀, при котором f(D ₅₀)=50%, a _g определяется как отношение диаметров D ₈₄/D₅₀. Таким образом, по графику (фиг.6) АМАД=D ₅₀=1,94 мкм, D₈₄=6,54 мкм и _g=3,4.

В таблице 2 представляют результаты измерения объемной активности газовой и аэрозольной фракций радиоактивного рутения в пробе воздуха.

Таблица 2
Результаты измерения объемной активности Ru-106 в пробе воздуха
Объемная активность газовой фракции СГ, Бк/м3	1,7
Объемная активность аэрозольной фракции Саэр, Бк/м3	10,6
Общая объемная активность пробы Собщ, Бк/м3	12,3
Доля объемной активности газовой фракции, СГ	0,14

Таким образом, показано, что поставленная цель достигнута и эффективное, дешевое и компактное устройство для дисперсного анализа и одновременного измерения объемной активности аэрозольной и газовой фракций радиоактивного рутения создано.

Источники информации

1. Будыка А.К., Борисов Н.Б. Волокнистые фильтры для контроля загрязнения воздушной среды. - М.: ИздАт, 2008.

2. RU 2331121 C2, 10.08.2008.

3. JP 2-69658 A, G01N 31/00, 8.3.1990.

4. RU 2239815 C1, 10.11.2004.

5. Tojo G., Fernandez M. Oxidation of Primary Alcohols to Carboxylic Acids. A Guide to Current Common Practice. - New York, USA: Springer Science + Business Media, LLC. 2007. P.61-78.