способ переработки радиоактивных растворов, содержащих плутоний и америций

Формула изобретения

Способ переработки радиоактивных растворов, содержащих плутоний и америций, включающий корректировку рН исходных растворов, разделение фаз фильтрованием, отличающийся тем, что для очистки САО от плутония и америция используют двухстадийную корректировку рН раствора: первая до рН=(3,5±0,5) при перемешивании (25±5) мин до образования первичных флоккул; вторая до рН=(8,4±0,2) для соосаждения плутония и америция на осадках гидроксидов; сгущенную суспензию трижды промывают водой при объемном соотношении пульпа:вода 1:3; декантаты (фильтраты) и промводы направляют на переработку по технологии очистки НАО; сгущенную суспензию термообрабатывают при температуре не выше 850°С с получением «кальцината», который направляют либо на «временное» хранение с целью будущего извлечения из него ценных элементов, либо на омоноличивание в минералоподобные матрицы (ферро-силикатную, Sinroc-C и др.), пригодные для длительного захоронения.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к технологии переработки радиоактивных вод и растворов химико-металлургического и радиохимического производств с целью очистки от радионуклидов плутония и америция.

Известен способ обезвреживания жидких радиоактивных отходов (ЖРО) путем очистки ЖРО на селективных сорбентах после их предварительной обработки различными окислителями и последующего цементирования радиоактивного сорбента (Лифанов Ф.А., Савкин А.Е., Сластенников Ю.Т. Очистка высокосолевых жидких радиоактивных отходов методом селективной сорбции. - В сб. «Радиоактивные отходы. Хранение, транспортировка, переработка. Влияние на человека и окружающую среду. Тезисы докладов». Материалы международной конференции 14-18 октября 1996 г., С.-Петербург: Администрация С.-Петербурга, ЦНИИ КМ «Прометей», доклад С-21, 1996). К недостаткам этого способа относятся необходимость использования специального оборудования, дополнительных реактивов и материалов для оксидирования ЖРО и улавливания радионуклидов, выделяющихся с продуктами оксидирования. Кроме того, при его осуществлении используют дорогостоящие синтетические сорбенты, а в результате получают цементные компаунды с относительно невысокой водостойкостью.

Известен способ переработки кислых жидких среднеактивных отходов (САО) с использованием смолы КУ-2×8. Процесс включает двойное разбавление исходных САО водой, смешивание с жидкими низкоактивными растворами при объемном отношении 1:20 с последующей обработкой смешанного раствора ронгалитом. Недостатками способа являются большое разбавление (примерно в 40 раз) и вывод америция-241 с водно-хвостовыми растворами после смолы КУ-2х8, которые требуют дальнейшей переработки [Никифоров А.С. и др. «Обезвреживание жидких радиоактивных отходов». - М., Энергоатомиздат, 1985].

Наиболее близким техническим решением является способ переработки жидких среднеактивных отходов, согласно которому в растворе ЖРО создают солесодержание суммы неорганических и органических веществ не более 25 г/л, корректируют рН до величины от 8 до 12, вводят в подготовленный раствор ЖРО отобранные фракции природного сорбента и осуществляют сорбцию радионуклидов в статических условиях путем перемешивания раствора ЖРО с сорбентом в течение 1 ч. Затем отделяют полученный радиоактивный сорбент от раствора, сбрасывают сорбент в накопитель и цементируют [ № 2189650, МПК G21F 9/12 «Способ обезвреживания жидких радиоактивных отходов» опубликован 20.09.2002].

К недостаткам способа относятся:

- корректировка рН раствора от 8 до 12, что указывает на значительный расход раствора гидроксида натрия;

- введение солей неорганических и органических веществ;

- использование природного сорбента, что значительно увеличивает массу конечных твердых отходов, содержащих радионуклиды;

- радиоактивный сорбент цементируют, что неприемлемо для таких высокоактивных радионуклидов, как плутоний и америций, которые легко выщелачиваются из цементной матрицы.

Перед авторами стояла задача устранить указанные недостатки, упростить и удешевить технологический процесс переработки САО, облегчить обращение с водно-хвостовыми растворами.

Для решения этой задачи предлагается способ переработки САО, включающий двухстадийный процесс нейтрализации САО раствором гидроксида натрия: в начале до величины рН 3,5±0,5 для зародышей первичных флоккул основных солей железа и алюминия, на второй стадии рН доводят до величины 8,4±0,2 для соосаждения плутония и америция на осадках гидроксидов железа, алюминия и других элементов, которые осаждаются при таком значении рН.

Способ осуществляется следующим образом

В растворе САО, имеющем суммарную альфа-активность по плутонию и америцию от 10⁸ до 10⁹ Бк/л, содержащем азотную кислоту от 4 до 5 моль/л, до 6 г/л железа, от 2 до 3 г/л кальция, от 0,3 до 9 г/л алюминия, от 0,2 до 2 г/л магния, от 0,2 до 0,5 г/л бария и другие микроэлементы, корректируют раствор САО до величины рН 3,5±0,5, перемешивают 25±5 мин. Затем проводят вторую стадию нейтрализации до величины рН 8,4±0,2, перемешивают 25±5 мин до образования гидроксидов элементов и соосаждают плутоний и америций. Разделяют фазы (фильтрованием или отстаиванием). Сгущенную суспензию трижды промывают водой при объемном соотношении пульпа : вода 1:3. Декантаты (фильтраты) и промводы, содержащие общую альфа-активность от 4·10 ² до 8·10² Бк/л, направляют на существующие очистные сооружения переработки этих низкоактивных вод. Коэффициент очистки САО от плутония и америция до получения НАО составляет от 2·10⁵ до 1,6·10⁶.

Сгущенную промытую суспензию термообрабатывают при температуре не выше 850°С с получением «кальцината», содержащего до 100 г/кг плутония и америция, и направляют либо на «временное» хранение с целью будущего извлечения ценных элементов, либо на иммобилизацию в минералоподобные матрицы (ферро-силикатную, Sinroc-C и др.), пригодные для долговременного безопасного захоронения (более 1000 л) [Ровный С.И., Гужавин В.И. Иммобилизация альфа-активных отходов от переработки облученного ядерного топлива на ФГУП ПО «Маяк». Книга. - Озерск, 2009].

В таблице 1 представлены данные по использованию предлагаемого способа.

Таблица 1
Результаты экспериментов по переработке реальных САО по предлагаемому способу
Номер опыта	Исходная альфа-активность САО, Бк/л	Первая ступень нейтрализации САО	Вторая ступень нейтрализации САО	Конечная активность НАО, Бк/л	Масса кальцината от переработки 1 м3 САО, кг	Коэффициент очистки САО
CNaOH, г/л	рН	г/л	рН
1	108	600	2,75	120	8,2	5·102	5,0	2,0·10 5
2	109	600	3,00	120	8,4	7·10 2	5,3	1,4·106
3	6·108	600	3,50	120	8,6	4·10 2	5,5	1,5·106
4	109	600	4,00	120	8,5	8·102	5,6	1,2·10 6
5	8·10 8	600	4,20	120	8,6	5·102	6,0	1,6·10 6

Из приведенных примеров следует, что оптимальными параметрами процесса переработки САО, содержащих плутоний и америций, по предлагаемому способу являются:

- первая стадия нейтрализации в интервале рН от 3 до 4;

- вторая стадия нейтрализации в интервале рН от 8,2 до 8,6.

От 1 м³ переработанного САО образуется от 5 до 6 кг «кальцината».