способ обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих веществ

Формула изобретения

1. Способ обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих веществ в расплаве карбонатов щелочных металлов в присутствии оксида свинца при температуре, превышающей температуру плавления карбонатов щелочных металлов, но не более 900°С, при котором образующиеся над поверхностью расплава вторичные газы собирают и подают на очистительные фильтры, отличающийся тем, что перед подачей на очистительные фильтры вторичные газы пропускают через расплав смеси карбонатов щелочных металлов при температуре нагрева не выше 550°С.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что вторичные газы пропускают через расплав смеси карбонатов щелочных металлов методом барботажа.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют бинарный состав 52% Li₂CO₃ - 48% Na₂CO₃.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют бинарный состав 44,5% Li₂CO₃ - 55,5% K ₂CO₃.

5. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют тройную эвтектику, имеющую состав 32,5% Li₂CO ₃ - 31,5% Na₂CO₃ - 36% K₂ CO₃.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к ядерной технике, а более конкретно к способу обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих веществ, например аварийного облученного реакторного графита, загрязненного просыпями облученного ядерного топлива, или отработанного ядерного топлива в графитовой матрице, а также других углеродосодержащих радиоактивных отходов атомной энергетики и промышленности. Наиболее близким по совокупности существенных признаков к изобретению является способ обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих отходов, за счет их беспламенного сжигания в расплаве карбонатов щелочных металлов и оксида свинца при нагреве расплава до температуры в диапазоне 750-900°С (патент РФ № 2.328.786, кл. G21F 932, опубл. 10.07.08 г.).

По этому способу углеродосодержащие отходы помещают в расплав карбонатов щелочных металлов в присутствии оксида свинца, который является окислителем углеродосодержащих отходов, в результате окисления оксид свинца восстанавливается до металлического свинца и стекает на дно огнеупорной емкости из высокоплотного корунда. Для повторного получения оксида свинца через расплав металлического свинца пропускают кислородосодержащий газ, например воздух. В результате этого свинец вступает в реакцию с кислородом воздуха и окисляется с образованием оксида свинца.

Использование восстановленного свинца в качестве исходного материала для получения оксида свинца позволяет уменьшить образование вторичных радиоактивных отходов. Большая часть тяжелых металлов и радиоактивных веществ (делящиеся материалы, трансурановые элементы, продукты деления в составе просыпей и продукты активации графита) удерживаются в расплаве и вступают в реакцию с расплавом карбонатов щелочных металлов. При достижении определенной степени загрязнения отработанный расплав вместе с радионуклидами подвергают кондиционированию, например остекловыванию, отправляют его на захоронение. Образующиеся при окислении отходящие газы собирают и подают на газоочистительные фильтры.

Известный способ имеет ряд недостатков, основным из которых является высокая (до 900°С) температура обработки беспламенным горением радиоактивных углеродосодержащих веществ, при которой в отходящие газы попадает значительное количество радионуклидов, у которых при этой температуре наблюдается высокая летучесть, например у цезия. Унос радионуклидов из расплава обуславливается либо испарением, либо аэрозольным уносом вместе с газами. Радионуклиды в виде паров и аэрозолей смешиваются со вторичными газами, конденсируются на холодных участках отводящих трубопроводов, оседают на газоочистительных фильтрах и относительно быстро загрязняют их радиоактивностью, что вызывает необходимость, в свою очередь, менять загрязненные фильтры, кондиционировать и захоранивать, что повышает затраты на обращение с радиоактивными отходами и снижает уровень радиоактивной безопасности.

При более низких температурах радионуклиды, например цезий, при температуре ниже 550°С имеют на несколько порядков более низкую летучесть, чем их летучесть при высоких температурах (до 900°С), что значительно уменьшает их унос из расплава в виде испарений.

Задачей настоящего изобретения является создание способа обработки углеродосодержащих радиоактивных веществ путем беспламенного горения, позволяющего значительно снизить унос с поверхности радиоактивных углеродосодержащих веществ, а также из расплава карбонатов щелочных металлов радиоактивных нуклидов в виде аэрозолей и испарений.

Технический результат настоящего изобретения заключается в возможности практически полностью улавливать радионуклиды в виде испарений и аэрозолей, образующихся в процессе обработки углеродосодержащих радиоактивных веществ путем беспламенного их горения в расплаве карбонатов щелочных металлов при высоких температурах (до 900°С) и в значительном увеличении в связи с этим срока службы газоочистительных фильтров до момента их кондиционирования и захоронения, что в итоге снижает общий объем затрат и повышает безопасность процесса обработки углеродосодержащих радиоактивных веществ.

Указанный технический результат достигается тем, что в известном способе обработки беспламенным горением радиоактивных отходов в расплаве карбонатов щелочных металлов в присутствии оксида свинца при температуре, превышающей температуру плавления карбонатов щелочных металлов, но не более 900°С, при котором образующиеся над поверхностью расплава вторичные газы собирают и подают на очистительные фильтры, при этом перед подачей на очистительные фильтры вторичные газы пропускают через смеси карбонатов щелочных металлов при температуре нагрева не выше 550°С.

Кроме этого, вторичные газы пропускают через расплав смеси карбонатов щелочных металлов методом барботажа.

Кроме этого, в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют бинарный состав 52% Li₂CO₃ - 48% Na₂CO ₃.

Кроме этого, в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют бинарный состав 44,5% Li₂ CO₃ - 55,5% K₂CO₃.

Кроме этого, в качестве смеси карбонатов щелочных металлов используют тройную эвтектику, имеющую состав 32,5% Li₂CO ₃ - 31,5% Na₂CO₃ - 36% K₂ CO₃.

Обработка беспламенным горением радиоактивных отходов при температуре, превышающей температуру плавления карбонатов щелочных металлов, но не более 900°С, сопровождается образованием над поверхностью расплава вторичных газов, обогащенных большим количеством радиоактивных нуклидов, в основном в виде испарений и аэрозолей радиоактивного цезия. Чтобы максимально снизить попадание радиоактивного цезия на газоочистительные фильтры, вторичные газы собирают и пропускают их через расплав смеси карбонатов щелочных металлов при температуре нагрева этой смеси не выше 550°С.

Снижение температуры расплава смеси карбонатов щелочных металлов до 550°С и ниже не позволяет парам и аэрозолям радиоактивного цезия выходить из расплава смеси карбонатов щелочных металлов.

Для этого используют дополнительную печь для дожигания вторичных газов, состоящую из огнеупорной емкости, изготовленной, например, из высокоплотного корунда, и электрического нагревателя для нагрева этой емкости. В районе днища емкости установлено устройство для барботажа вторичного газа через расплав смеси карбонатов щелочных металлов.

Для получения расплава с температурой ниже 550°С используют бинарные составы карбонатов щелочных металлов и их тройные эвтектики. Так, например, температура бинарного состава из 52% Li₂CO₃ и 48% Na₂ CO₃ составляет около 500°С, а температура бинарного состава из 44,5% Li₂CO₃ - 55,5% K₂ CO₃ на несколько градусов ниже. Самую низкую температуру плавления имеет тройная эвтектика, состоящая из 32,5% Li ₂CO₃ - 31,5% Na₂CO₃ - 36% K₂CO₃, температура плавления которой составляет всего 393°С.

Сущность изобретения поясняется схематическим чертежом, на котором представлен общий вид устройства, позволяющего реализовать заявляемый способ.

Устройство состоит из двух печей: из высокотемпературной печи 1 с максимальной температурой нагрева 900°С, предназначенной для беспламенного сжигания радиоактивных углеродосодержащих веществ в расплаве карбонатов щелочных металлов в присутствии окислителя, и низкотемпературной печи 2 с максимальной температурой не выше 550°С, предназначенной для дожигания отходящих газов из печи 1. Каждая печь имеет герметичную камеру 3, в которой установлен тигель 4 в виде стакана из высокоплотного корунда, в котором содержится расплав из смеси карбонатов щелочных металлов. Нагрев тиглей 4 до рабочей температуры осуществляется за счет нагрева камеры 3 с помощью электронагревателя 5.

Печь 1 снабжена устройством 6 для загрузки в нее радиоактивных углеродосодержащих веществ, а также трубкой 7 для подачи в расплав кислородосодержащего газа, например воздуха, а также трубкой 8, предназначенной для отвода из камеры 3 выходящих из расплава вторичных газов, загрязненных парами и аэрозолями радионуклидов, а также кислородосодержащего газа. Через трубку 8 вторичные газы из печи 1 подаются в расплав печи 2 через барботажное устройство (условно не показано). Камера 3 печи 2 снабжена отводящей трубкой 9, предназначенной для отвода газов, образующихся в печи 2, и дальнейшей их подачи на газоочистительные фильтры (условно не показаны).

Способ осуществляют следующим образом.

Сначала в тигли 4 печей 1 и 2 загружают смеси карбонатов щелочных металлов: в тигель 4 печи 1 смесь карбонатов щелочных металлов с температурой плавления не выше 900°С и окислитель в виде оксида свинца, а в тигель 4 печи 2 смесь карбонатов щелочных металлов с температурой плавления не выше 550°С. Тигли 4 с помощью электронагревателей 5 разогревают до рабочих температур.

В тигель печи 1 через загрузочное устройство 6 помещают радиоактивные углеродосодержащие вещества, после чего загрузочное устройство закрывают. После этого в расплавленную смесь карбонатов щелочных металлов через трубку 7 подают кислородосодержащий газ, например воздух.

В результате беспламенного сгорания углеродосодержащих веществ в печи 1 над расплавом смеси карбонатов щелочных металлов образуются вторичные газы, содержащие продукты окисления радиоактивных углеродосодержащих веществ. При достижении определенного давления эти газы через трубку 8 начинают поступать в расплав карбонатов щелочных металлов печи 2 через барботажное устройство (условно не показано), которое разбивает эти газы на мельчайшие пузырьки и распределяет их по всей массе расплава, в результате чего процесс дожигания вторичных газов достигается практически в полной мере.

Оставшиеся от процесса дожигания газы собираются над расплавом и через трубку 9 подаются на газоочистительные фильтры (условно не показаны).