способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерного реактора

Формула изобретения

Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси-окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, на основе диоксида и оксида урана с использованием сухого связующего, отличающийся тем, что в качестве сухого связующего используют не содержащий металлов пластификатор в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана следующего состава:

N,N¹-бисстеарилэтилендиамин 97-99%;

N-стеарилэтилендиамин 3-1%.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов.

Качество таблеток оксидов урана (топлива) характеризуется их микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели существенно влияют на работоспособность таблеток оксидов урана и, следовательно, ТВЭЛов. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, характер взаимодействия топлива с оболочкой. Поэтому стремятся получать таблетки диоксида урана с крупным зерном и с равномерно распределенной пористостью с крупностью пор 2-3 мкм. Более мелкие поры (менее 0,5 мкм) способствуют значительному уплотнению таблетки оксидов урана, а более крупные (более 4 мкм) - распуханию (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.85, 91).

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, где в качестве связующего вещества используется стеарат цинка - Zn (C₁₇H₃₅COO)₂ (см. патент РФ № 2158030, МПК⁷ G21C 3/62, 21/10, БИ № 29, 2000). Однако этот способ обладает существенным недостатком, заключающимся в том, что на стадии спекания таблеток в среде водорода при 1750°С из таблеток возгоняется цинк, который оседает на внутренних стенках печи. Это приводит к уменьшению проходного отверстия тоннеля печи вплоть до полной непроходимости его для молибденовых лодочек с таблетками, поступающими на спекание, а в некоторых случаях - к аварийным обрушениям термоизоляции печи и полному выводу ее из строя. Присутствие цинка в восстановительной среде печи спекания таблеток оказывает негативное влияние на качество спеченных таблеток, в частности на их теплопроводность, структуру, прочностные характеристики и др. (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.100).

Недостатком способа является неудовлетворительный выход годных таблеток диоксида урана (85-86%). Это связано с неравномерностью распределения связующего в приготавливаемом для таблетирования порошке из-за сильной его электризации. При неравномерном распределении связующего в приготавливаемом для таблетирования пресс-порошке затрудняется прессование таблеток из-за увеличения трения как внутри самого пресс-порошка, так и между порошком и матрицей пресс-формы. При этом увеличиваются усилия выталкивания таблеток из пресс-формы, что ведет к более быстрому выходу из строя пресс-инструмента.

Технической задачей предлагаемого способа является повышение выхода годных таблеток диоксида урана, увеличение их механической прочности, повышение ресурса работы печи и ресурса работы пресс-инструмента.

Поставленная задача решается тем, что в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, согласно изобретению в качестве связующего используют не содержащий металлов, в частности цинка, пластификатор, содержащий 97-99% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана.

Наличие в связующем N-стеарилэтилендиамина устраняет его электризацию и способствует равномерному распределению по объему пресс-порошка, а это ведет к увеличению выхода годных таблеток диоксида урана, увеличению срока службы пресс-инструмента. Исключение из состава пластификатора стеарата цинка исключит образование настылей и аварийную остановку печи для их удаления, что соответственно повысит ресурс работы печи и улучшит условия труда персонала за счет исключения загрязнения воздушной среды радиоактивной пылью при ремонтных работах на печи.

Увеличение выхода годных таблеток и уменьшение количества пластификатора приводит к их удешевлению.

Сопоставительный анализ заявляемого решения с известным показывает, что заявляемый способ отличается использованием в нем сухого пластификатора, содержащего N,N¹-бисстеарилэтилендиамин и N-стеарилэтилендиамин. Влияние последнего соединения на процесс изготовления таблеток ядерного топлива в литературе не описано.

Процесс изготовления таблеток состоит из стадий: смешение порошка оксидов урана со связующим, таблетирование порошка, спекание таблеток в среде водорода, мокрое шлифование таблеток, сушка и отбраковка некондиционных таблеток.

Все стадии осуществляются общеизвестными способами на серийном оборудовании (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1).

Способ реализуется следующим образом.

Пример реализации способа.

Смешивают 10 кг порошка оксидов урана (92% диоксида и 8% оксида урана) с 30 г (0,3% от массы оксидов урана) связующего, содержащего 98% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 2% N-стеарилэтилендиамина. Полученный порошок таблетируют при удельном усилии прессования 1,2 т/см². Таблетки спекают в среде водорода при температуре 1750°С. Охлажденные таблетки подвергают мокрому шлифованию алмазным кругом и последующей сушке. Полученные таблетки отбраковывают по следующим признакам: несоответствие геометрии таблетки, наличие трещин, раковин, сколов. Выход годных таблеток составил 91%. Механическая прочность полученных таблеток, определяемая по усилию их разрушения, составила: в продольном направлении - 278 кгс, в поперечном направлении -277 кгс.

Аналогичным образом получали таблетки с иным содержанием связующего при различных его составах. Полученные результаты приведены в таблице 1.

Из данных таблицы видно: предлагаемый способ позволяет увеличить выход таблеток на 3-5% по сравнению с прототипом. Полученные таблетки имеют более высокую механическую прочность, усилие их разрушения в продольном направлении на 33-53 кгс и в поперечном направлении на 38-60 кгс больше, чем у таблеток, изготовленных по способу-прототипу. Равномерность распределения пластфикатора в пресс-порошке, характеризуемая параметрами СКО (среднеквадратичное отклонение) и KB (коэффициент вариации), выше для предлагаемого способа (опыты 1, 2 и 3) по сравнению со способом - прототипом (опыты 6, 7 и 8).

Из данных таблицы также видно, что при содержании N-стеарилэтилендиамина в пластификаторе менее 1% или выше 3% увеличивается выход бракованных таблеток. Это же происходит при уменьшении количества пластификатора менее 0,1% или увеличении его количества более 0,5% от массы оксидов урана. Механическая прочность таблеток при выходе за эти пределы становится сопоставимой с механической прочностью таблеток, полученных по способу-прототипу. Ресурс работы пресс-инструмента при использовании связующего, содержащего 97-99% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана, увеличился на ~20% и составил для пуансона и иглы 50-60 тыс. прессований, а для матрицы 150-180 тыс.

Таблица 1
№ опыта	Количество связующего (% от массы оксидов урана)	Содержание в связующем N-стеарилэтилендиамина, %	Выход годных таблеток, %	Усилие разрушения таблеток, кгс продольное/поперечное	Содержание углерода
Среднее содержание %	CKO	KB
1	0.3	2.0	91	278/277	0,23	0,003	1,2
2	0.5	1.0	89	270/270	0,39	0,013	3,4
3	0.1	3.0	90	265/261	0,08	0,003	3,6
4	0.05	3.5	86	227/225	0,04	0,005	12,5
5	0.6	0.05	84	234/221	0,46	0,023	5,0
6*	0.6	0	86	230/220	0,46	0,021	7,4
7*	0.4	0	85	232/223	0,31	0,023	13,3
8*	0.2	0	85	225/217	0,15	0,020	4,5