способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов

Формула изобретения

1. Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий смешение порошка диоксида урана с пластификатором, прессование таблеток из полученной шихты, их спекание, шлифование и сушку, отличающийся тем, что диоксид урана получают пирогидролизом гексафторида урана, в качестве пластификатора используют легкоплавкие полимерные соединения, после смешения порошка диоксида урана с пластификатором шихту нагревают до температуры плавления пластификатора.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве пластификатора применяют полиэтиленгликоль.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что пластификатор берут в количестве до 3 мас.%.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности используется в ядерной технике при изготовлении таблетированного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов (твэлов) ядерных реакторов.

Известен способ изготовления таблетированного топлива, который включает подготовку шихты к прессованию, смешение порошка диоксида урана с раствором поливинилового спирта (Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. / Под ред. Ф.Г.Решетникова. М.: Энергоатомиздат, 1995 г. Книга 1, стр.95).

К недостаткам можно отнести дополнительную энергоемкую стадию удаления воды, снижение ядерной безопасности и производительности.

Наиболее близким по сущности и достигаемому эффекту является способ-прототип (патент RU №2158030, G21C 3/62, G21C 21/10, 20.10.2000) изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, в котором порошок диоксида урана UO₂, полученный методом мокрого превращения с восстановлением из диураната аммония (АДУ-процессом) без операций уплотнения, смешивают с сухим связующим - стеаратом цинка в среде инертного газа и оксидом урана U₃O ₈, полученным из брака таблеток после термического окисления воздухом, прессуют в матрице со стеаратом цинка [Zn(C ₁₇H₃₅COO)₂], спекают в восстановительной среде, шлифуют мокрым методом, сушат и отбраковывают бракованные таблетки.

Недостатком способа-прототипа является использование порошка диоксида урана UO ₂, полученного методом мокрого превращения с восстановлением из диураната аммония, так как при его получении неизбежно образуются сточные воды, содержащие уран, что ухудшает экологию. Постадийное добавление пластификатора повышает трудоемкость процесса.

Технической задачей изобретения является уменьшение энергетических затрат, повышение ядерной и радиационной безопасности в технологическом процессе изготовления таблетированного топлива из диоксида урана, а также повышение производительности и выхода годных топливных таблеток.

Задача решается благодаря тому, что в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающем смешение порошка диоксида урана с пластификатором, прессование таблеток из полученной шихты, их спекание, шлифование и сушку, согласно формуле изобретения диоксид урана получают пирогидролизом гексафторида урана, в качестве пластификатора используют легкоплавкие полимерные соединения, после смешения порошка диоксида урана с пластификатором шихту нагревают до температуры плавления пластификатора.

Задача также решается благодаря тому, что в качестве пластификатора применяют полиэтиленгликоль в количестве до 3 мас.%.

Технология получения порошка диоксида урана пирогидролизом гексафторида урана дешевле и более экологична по сравнению с технологией получения диоксида урана восстановлением из диураната аммония (АДУ-процессом). Однако порошок диоксида урана, полученный пирогидролизом гексафторида урана, характеризуется отсутствием текучести, низкой насыпной массой и плохой формуемостью, поэтому требуется подготовка пресс-порошка для придания технологических свойств. Введение легкоплавкого полимерного пластификатора с последующим нагревом шихты диоксида урана приводит к образованию пленки пластификатора на поверхности частиц порошка. Нанесенная таким образом пленка пластификатора снижает трение между частицами и приводит к появлению текучести и повышению насыпной массы. Введение полиэтиленгликоля более 3 мас.% приводит к повышению открытой пористости спеченных таблеток.

В процессе прессования таблеток из шихты, полученной по предлагаемому способу, за счет тепла, выделяющегося при внутреннем трении частиц между собой, образуется жидкая прослойка пластификатора, повышающая скольжение частиц. Это позволяет увеличить степень формуемости порошка диоксида урана в таблетке. При снятии нагрузки прессования пластификатор затвердевает, образуя прочный каркас между частицами, повышая механическую прочность и, соответственно, выход годных таблеток.

Способ осуществляется следующим образом.

Порошок диоксида урана, полученный пирогидролизом гексафторида урана, смешивают с порошком полиэтиленгликоля в количестве 3 мас.% с последующим нагреванием до 70°С. Полученную шихту после остывания направляют на прессование таблеток с последующим их спеканием в газообразной восстановительной среде, шлифование и сушку.

Пример осуществления способа

Порошок диоксида урана, полученный пирогидролизом гексафторида урана, имеет следующие свойства:

- насыпная плотность: около 1 г/см³;

- удельная поверхность: около 2,1 м²/г;

- порошок не вытекает из расходомера с диаметром 10 мм.

С использованием этого порошка приготавливают шихту с совместным смешением 97 частей по массе порошка UO₂ и 3 частей по массе полиэтиленгликоля, нагревают до температуры 70°С.

Операцию приготовления шихты из порошка UO ₂ осуществляют в одну стадию прямым смешением.

Получают порошок со следующими свойствами:

- насыпная плотность: 2,3 г/см³;

- порошок массой 100 г вытекает из расходомера с диаметром 10 мм за 4 с.

Таким образом, получают шихту, имеющую свойства, необходимые для прессования топливных таблеток.

Прессование осуществляют на роторном прессе с производительностью около 110 табл./мин. При усилии прессования 2 т/см² достигается плотность таблеток, равная 5,5 г/см³.

Прочность таблеток оценивают по методике, заключающейся в том, что таблетку помещают между двумя параллельными пластинами и измеряют силу, необходимую для ее разрушения. Таким образом, прочность таблеток составляет по торцу 35 кгс/см².

Далее таблетки спекают в водородной печи с нарастанием температуры до 1750°С в течение 45 часов. При этом плотность спеченных таблеток составляет 97,6% от теоретической, а открытая пористость менее 0,3%.

После проведения стадий шлифования и сушки таблеток проводят их разбраковку. Таким образом, выход годных таблеток составил 90%.

В таблице приведены сравнительные технологические характеристики шихты и полученного из нее таблетированного топлива.

Для сравнения способов изготовления таблетированного топлива было изготовлено три партии.

Партия 1. В исходный порошок диоксида урана ввели 7% водного раствора ПВС с концентрацией 70 г/л. Полученную шихту сушили до влажности 0,6%.

Партия 2. Исходный порошок смешивали с 1% стеаратом цинка.

Партия 3. Порошок диоксида урана смешивали с порошком полиэтиленгликоля в количестве 3 мас.% с последующим нагреванием до 70°С.

Определялись следующие технологические свойства шихты: насыпной вес и текучесть по стандартным методикам. Прессование всех партий осуществляли при усилии 2 т/см² на роторном гидравлическом прессе. Проводили исследование полученных таблеток с определением прочности и плотности, указанными в таблице. Далее таблетки трех партий спекали с нарастанием температуры до 1750°С в течение 45 часов.

Значения, полученные в ходе эксперимента, представлены в таблице.

Таблица
Параметры	Партия 1 (с поливиниловым спиртом)	Партия 2 (со стеаратом цинка)	Партия 3 (с полиэтиленгликолем)
Текучесть, с	4	не течет	4
Насыпная плотность, г/см3	2,31	1,92	2,3
Усилие прессования топливных таблеток, т/см2	2	2	2
Плотность прессованных таблеток, г/см3	5,43	5,01	5,55
Прочность по торцу, кгс/см2	29,49	10,87	35,00
Плотность спеченных таблеток, г/см 3	10,55	10,43	10,70
Открытая пористость спеченных таблеток, %	<0,3	0,4	<0,3
Выход годной продукции, %	72,4	44,2	90,0