способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе

Классы МПК:G21C19/42 переработка облученного топлива 
B01D59/20 центрифугированием 
Автор(ы):, , , , , , , ,
Патентообладатель(и):Федеральное государственное унитарное предприятие "Сибирский химический комбинат" (RU)
Приоритеты:
подача заявки:
2005-08-01
публикация патента:

Изобретение относится к технологии рециклирования ядерных энергетических материалов. В гексафториде выгоревшей смеси изотопов урана повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 по сравнению с исходным содержанием до заданной величины 2÷5 мас.% прямым обогащением в каскаде газовых центрифуг. Концентрация урана-235 в отвале - каскада 0,1-0,3 мас.%. Одновременно ведут разбавление гексафторидом смеси изотопов урана с меньшими, чем в исходной выгоревшей смеси, концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236. Разбавление ведут через подмешивание гексафторида урана-разбавителя в межступенный поток каскада с идентичной (близкой или равной) концентрацией делящегося изотопа уран-235. Разбавление ведут гексафторидом натуральной смеси изотопов урана, гексафторидом смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива, а также смесью гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана и гексафторида натуральной смеси изотопов урана или гексафторида смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива. Изобретение обеспечивает получение товарного гексафторида урана при минимуме задействованных разделительных мощностей уранового завода на наработку разбавителя. 15 з.п. ф-лы, 3 табл., 3 ил. способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе   топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для   повторного использования в ядерном реакторе, патент № 2307410

способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе   топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для   повторного использования в ядерном реакторе, патент № 2307410 способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе   топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для   повторного использования в ядерном реакторе, патент № 2307410 способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе   топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для   повторного использования в ядерном реакторе, патент № 2307410

Формула изобретения

1. Способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе, заключающийся в том, что в гексафториде выгоревшей смеси изотопов урана повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 по сравнению с исходным содержанием до заданной величины в интервале 2,0÷5,0 мас.% и понижают относительную концентрацию изотопов уран-232, уран-234, уран-236, включающий прямое обогащение гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана делящимся изотопом уран-235 в каскаде газовых центрифуг и разбавление в газовой фазе гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана гексафторидом смеси изотопов урана с меньшими, чем в исходной выгоревшей смеси изотопов урана, концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236, отличающийся тем, что гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана обогащают из условия достижения концентрации делящегося изотопа уран-235 в отборной и в отвальной частях каскада заданной величины в интервале 2,0÷5,0 мас.% и 0,1÷0,3 мас.% соответственно, при этом разбавление ведут подмешиванием гексафторида смеси изотопов урана с меньшими концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в межступенный поток каскада с идентичной (близкой или равной) концентрацией делящегося изотопа уран-235.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана с меньшей, чем в исходной выгоревшей смеси изотопов урана, концентрацией делящегося изотопа уран-235.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что разбавление ведут гексафторидом натуральной смеси изотопов урана.

4. Способ по п.2, отличающийся тем, что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива.

5. Способ по п.2, отличающийся тем, что разбавление ведут смесью гексафторида натуральной смеси изотопов урана и гексафторида смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива.

6. Способ по п.2, отличающийся тем, что разбавление ведут смесью гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана и гексафторида смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива.

7. Способ по п.4, или 5, или 6, отличающийся тем, что используют гексафторид смеси изотопов урана, образовавшейся при выгорании в ядерном реакторе натуральной смеси изотопов урана.

8. Способ по п.4, или 5, или 6, отличающийся тем, что используют гексафторид смеси изотопов урана, образовавшейся при выгорании в ядерном реакторе металлического уранового топлива.

9. Способ по п.5, отличающийся тем, что используют гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана.

10. Способ по п.2 или 4, отличающийся тем, что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана с концентрацией делящегося изотопа уран-235 преимущественно в интервале 0,6÷0,7 мас.%.

11. Способ по п.1, отличающийся тем, что обогащение ведут при отношении массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке отбора отборной части каскада преимущественно в интервале 1:(0,2÷0,3).

12. Способ по п.1, отличающийся тем, что обогащение ведут при отношении массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в основном потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида изотопной смеси урана с меньшими концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в дополнительном потоке внешнего питания каскада преимущественно в интервале 1:(0,3÷0,4).

13. Способ по п.1, отличающийся тем, что гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана обогащают по делящемуся изотопу уран-235 преимущественно до интервала 2,5÷3,0 мас.% в отборной части каскада.

14. Способ по п.1, или 6, или 9, отличающийся тем, что обогащение гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана ведут в выделенном центрифужном каскаде, не имеющем общей системы коллекторных трубопроводов с потоками гексафторида натуральной смеси изотопов урана.

15. Способ по п.1, отличающийся тем, что масса восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана не превышает массу исходной выгоревшей смеси.

16. Способ по одному из пп.1-6, отличающийся тем, что гексафторид восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана гомогенизируют в жидкофазном состоянии.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к технологии рециклирования ядерных энергетических материалов и может быть использовано для возврата урана, выделенного из отработавшего ядерного топлива, в топливный цикл легководных реакторов.

Регенерированный из отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) уран является ценным источником для повторного использования в легководных реакторах (LWR), поскольку содержит делящийся изотоп уран-235 в количестве, не меньшем, чем природный уран, и позволяет экономить последний. С этой целью исходная выгоревшая смесь изотопов урана должна быть обогащена делящимся изотопом уран-235 до содержания 2,0÷5,0 мас.%.

Однако выгоревшее в ядерном реакторе топливо по изотопному составу урана существенно отличается от натуральной (природной) смеси изотопов урана. В выгоревшей смеси помимо разницы в изотопной концентрации урана-235 в значительных количествах присутствуют нежелательные изотопы уран-232, уран-234 и уран-236, которые не отделяются в процессе химической переработки ОЯТ и с повышенным содержанием которых связаны основные трудности в использовании регенерированного урана для повторного использования.

Под термином "содержание" или "концентрация" здесь и далее понимается массовое содержание (концентрация) конкретного изотопа урана только в смеси изотопов урана. Эти термины не относятся к химической форме нахождения урана.

Экономически целесообразный (приемлемый) диапазон концентраций изотопов урана в восстановленной выгоревшей смеси обоснован в [Патент RU №2110855 С1, МПК 6 G21С 3/42, 3/58, 19/42, 19/44. Приоритет от 20.05.1995. Опубл. 10.05.1998. Бюл. №13] и составляет, мас.%: уран-235 1-10; уран-232 4,9×10 -7-3,8×10-9; уран-234 1,7×10 -1-7,3×10-3; уран-236 8,0×10 -1-6,4×10-3; уран-238 и другие примеси - остальное. Относительное отклонение содержания от номинальных значений от -35 до +35%.

Обогащение выгоревшего топлива делящимся изотопом уран-235 можно провести двумя методами: либо добавлением к исходной выгоревшей смеси изотопов урана изотопной смеси урана-восстановителя с более высокой концентрацией урана-235, т.е. дообогащением; либо обогащением исходной выгоревшей изотопной смеси до более высокой концентрации по урану-235 в изотопно-разделительных каскадах, т.е. прямым обогащением.

Так, предложен способ восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе топлива в виде гексафторида смеси изотопов урана к изготовлению ядерного топлива для повторного использования в ядерном реакторе [Патент RU №2113022 С1, МПК 6 G21С 19/42, 19/50, С01G 43/00. Приоритет от 20.05.1997. Опубл. 10.06.1998. Бюл. №16] (аналог), состоящий в том, что в гексафториде выгоревшей смеси изотопов урана повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 по сравнению с исходной концентрацией до заданной величины и одновременно понижают концентрацию изотопов уран-236, уран-234 и уран-232 по сравнению с исходной концентрацией, смешивая между собой в жидкой и/или газовой фазах преимущественно три компонента. В качестве первого компонента, т.е. исходного материала, используют гексафторид выгоревшей смеси изотопов урана. В качестве второго, т.е. восстанавливающего компонента, используют гексафторид отвального урана природного происхождения с концентрацией делящегося изотопа уран-235 преимущественно в интервале 0,15÷0,7115 мас.%. В качестве третьего, также восстанавливающего компонента, используют гексафторид обогащенного (от 3,6 до 100 мас.%) урана природного происхождения. В процессе смешивания производят контроль и регулирование содержания как делящегося изотопа (уран-235), так и нежелательных изотопов (уран-232, уран-234 и уран-236). Последовательное добавление и смешивание компонентов продолжают до получения заранее заданных концентраций изотопов урана в установленных пределах. Смешению подвергают уран в химической форме гексафторида. Смешение в жидкой или газовой фазах обеспечивает максимальную гомогенность ядерного топлива, которое будет изготовлено из гексафторида восстановленной смеси изотопов урана.

Считается, что смешивание - единственный способ борьбы с нежелательными изотопными примесями в выгоревшей смеси изотопов урана.

Способ-аналог позволяет приготовить ядерное топливо для повторного использования практически с любым пониженным составом нежелательных изотопов в восстановленной смеси изотопов урана. Однако масса восстановленного топливного материала превышает массу загрузки активной зоны LWR, откуда выгружено ОЯТ, и излишки восстановленной для повторного использования выгоревшей смеси изотопов урана не находят применения. И, главное, смешивание компонентов, различающихся изотопным спектром изотопов урана, обесценивает работу разделения (основную составляющую затрат в стоимостном выражении в процессе производства реакторного топлива для LWR [см.: Синев И.М., Батуров Б.Б. Экономика атомной энергетики: Основы технологии и экономики ядерного топлива. - М.: Энергоатомиздат, 1984, с.379]), содержащуюся в компоненте с более высокой концентрацией делящегося изотопа уран-235.

Известно опытное восстановление выгоревшей смеси изотопов урана для использования в рецикле LWR прямым обогащением исходной выгоревшей изотопной смеси делящимся изотопом уран-235 до 3,0-4,0% в газодиффузионных установках [Райс Т.Г. Изготовление оксидного топлива из регенерированного урана на действующих заводах. - Атомная техника за рубежом. 1994, №12, с.19] (аналог). Прямое обогащение сопровождается концентрированием легких нежелательных изотопов в восстановленной выгоревшей изотопной смеси и, соответственно, существенным возрастанием их негативного воздействия. По этой причине вводят ограничения на максимальную концентрацию нежелательных изотопов в исходной изотопной смеси, направляемой на прямое обогащение ["Стандартная спецификация на гексафторид урана для обогащения С 787-2003" (ASTM С 787-2003)].

Наиболее близким по технической сущности является предложенный способ изотопного восстановления регенерированного урана [Патент RU 2236053 С2, МПК 7 G21C 19/42, В01D 59/20. Приоритет от 04.11.2002. Опубл. 10.09.2004. Бюл. №25], который заключается в повышении содержания делящегося изотопа уран-235 в регенерированном уране до 2,0÷7,0 мас.% при снижении абсолютной или относительной концентрации изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 и который включает прямое обогащение гексафторида сырьевого уранового регенерата в изотопно-разделительном газоцентрифужном каскаде, а также разбавление гексафторида обогащенного регенерированного урана гексафторидом урана природного происхождения. Сырьевой урановый регенерат обогащают по изотопу уран-235 до 10,0÷90,0 мас.%, после чего разбавляют ураном природного происхождения до массы, не превышающей массу сырьевого уранового регенерата. Разбавление ведут смесью изотопов урана с содержанием делящегося изотопа уран-235 от 0,1 до 5,0 мас.%.

Известный способ восстановления регенерированного урана обеспечивает получение на выходе уранового завода топливного материала, содержащего нежелательные изотопы в интервале требований экономически обоснованного диапазона концентраций независимо от глубины выгорания ОЯТ.

Этот способ выбран в качестве прототипа.

К недостаткам способа-прототипа можно отнести то, что, во-первых, при смешивании обогащенного уранового регенерата и изотопной смеси натурального урана обесценивается работа разделения, затраченная на обогащение исходной выгоревшей смеси изотопов по урану-235 до 10,0÷90,0 мас.%. Во-вторых, для обогащения уранового регенерата по урану-235 выше 5 мас.% необходимы затраты дополнительной работы разделения с использованием дополнительных разделительных мощностей центрифужных каскадов. В-третьих, при обогащении по урану-235 свыше 10 мас.% в обогащенном урановом регенерате быстро нарастает концентрация урана-232 - изотопа, формирующего основную дозовую нагрузку внешнего облучения персонала на всех этапах работы с урановым сырьем. Для снижения относительного и абсолютного содержания изотопа уран-232 обогащенный урановый регенерат разбавляют до реакторной кондиции природной смесью изотопов урана, расходуя на это коммерческий натуральный уран (в тексте настоящего изобретения термин "коммерческий натуральный уран" обозначает смесь изотопов урана, имеющую природную концентрацию изотопа уран-235, но в отличие от чистого природного урана незначительно загрязненную нежелательными изотопам урана в пределах требований ASTM С 787-2003 в результате контакта с промышленным оборудованием). И, кроме того, поскольку конверсия регенерированного урана и натурального урана на участке химического передела в форму гексафторида ведется в одной и той же технологической цепочке аппаратов, некоторая часть натурального урана загрязняется нежелательными изотопами с ухудшением изотопного состава. Образуется некондиционная смесь изотопов урана с переменным содержанием урана-235, которая не может быть направлена в центрифужные каскады, предназначенные для обогащения коммерческого натурального урана.

Настоящее изобретение направлено на решение следующих задач:

- исключение обесценивания работы разделения при смешивании гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана с гексафторидом изотопной смеси урана-разбавителя;

- повышение качества восстановления выгоревшей смеси изотопов урана за счет регулируемого снижения относительной концентрации нежелательных изотопов;

- минимизация разделительных мощностей, предназначенных для обогащения выгоревшей смеси изотопов урана делящимся изотопом уран-235;

- экономия в потреблении коммерческого натурального урана;

- оптимизация массы восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана, направляемой на производство реакторного топлива.

Указанные выше задачи достигаются техническим решением, сущность которого состоит в том, что в способе восстановления пригодности выгоревшего в ядерном реакторе топлива в виде гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана для повторного использования в ядерном реакторе, заключающемся в том, что в гексафториде выгоревшей смеси изотопов урана повышают концентрацию делящегося изотопа уран-235 по сравнению с исходным содержанием до заданной величины в интервале 2,0÷5,0 мас.% и понижают относительную концентрацию изотопов уран-232, уран-234, уран-236, включающем прямое обогащение гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана делящемся изотопом уран-235 в каскаде газовых центрифуг и разбавление в газовой фазе гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана гексафторидом смеси изотопов урана с меньшими, чем в исходной выгоревшей смеси изотопов урана, концентрациями изотопов уран-232, уран-234, уран-236, гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана обогащают из условия достижения концентрации делящегося изотопа уран-235 в отборной и в отвальной частях каскада заданной величины в интервале 2,0÷5,0 мас.% и 0,1÷0,3 мас.% соответственно, при этом разбавление ведут подмешиванием гексафторида смеси изотопов урана с меньшими концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в межступенный поток каскада с идентичной (близкой или равной) концентрацией делящегося изотопа уран-235.

Кроме того, перечисленные выше задачи достигаются также дополнительными техническими решениями, состоящими в том, что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана с меньшей, чем в исходной выгоревшей смеси изотопов урана концентрацией делящегося изотопа уран-235; что разбавление ведут гексафторидом натуральной смеси изотопов урана; что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива; что разбавление ведут смесью гексафторида натуральной смеси изотопов урана и гексафторида смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива; что разбавление ведут смесью гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана и гексафторида смеси изотопов урана, выделенной из выгоревшего ядерного топлива; что для разбавления используют гексафторид смеси изотопов урана, образовавшейся при выгорании в ядерном реакторе натуральной смеси изотопов урана; что для разбавления используют гексафторид смеси изотопов урана, образовавшейся при выгорании в ядерном реакторе металлического уранового топлива; что для разбавления используют смесь, содержащую гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана; что разбавление ведут гексафторидом смеси изотопов урана с концентрацией делящегося изотопа уран-235 преимущественно в интервале 0,6÷0,7 мас.%; что обогащение ведут при отношении массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке отбора отборной части каскада преимущественно в интервале 1:(0,2÷0,3); что обогащение ведут при отношении массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в основном потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида изотопной смеси урана с меньшими концентрациями изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в дополнительном потоке внешнего питания каскада преимущественно в интервале 1:(0,3÷0,4); что гексафторид исходной выгоревшей смеси изотопов урана обогащают по делящемуся изотопу уран-235 преимущественно до интервала 2,5÷3,0 мас.%; что обогащение гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана ведут в выделенном центрифужном каскаде, не имеющем общей системы коллекторных трубопроводов с потоками гексафторида натуральной смеси изотопов урана; что масса восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана не превышает массу исходной выгоревшей смеси; что гексафторид восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана гомогенизируют в жидкофазном состоянии.

Основной отличительной особенностью способа является подмешивание гексафторида изотопной смеси урана-разбавителя, содержащего меньшую концентрацию нежелательных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 относительно их содержания в гексафториде исходной выгоревшей смеси изотопов урана, в межступенный поток с идентичной (близкой или равной) концентрацией делящегося изотопа уран-235 каскада, в котором реализуют центрифужное обогащение гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана. Подобное смешивание компонентов не обесценивает работу разделения на стадии операции изотопного разбавления, направленного на снижение относительной концентрации нежелательных изотопов в обогащенном урановом продукте.

При реализации способа величина потока отбора в отборной части каскада и концентрация делящегося изотопа уран-235 в потоке отбора отвальной части каскада определяют массу гексафторида восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана при заданной величине потока внешнего питания каскада гексафторидом исходной выгоревшей смеси изотопов урана. Отношением массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида обогащенной выгоревшей смеси изотопов урана в потоке отбора отборной части каскада регулируют обогащение в потоке отбора отборной части каскада.

Количественный состав нежелательных изотопов в восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана регулируют изотопным составом урана-разбавителя, то есть выбранным типом урана-разбавителя, и отношением массового расхода гексафторида урана-разбавителя в дополнительном потоке внешнего питания каскада к массовому расходу гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в основном потоке внешнего питания каскада (преимущественно в отношении содержания изотопа уран-232), а также концентрацией урана-235 в потоке отбора отвальной части каскада (преимущественно в отношении содержания урана-236 - изотопа, являющегося поглотителем нейтронов и снижающего пригодность ядерного материала для производства топлива).

В качестве урана-разбавителя предложены: изотопная смесь коммерческого натурального урана; слабо выгоревшая в промышленных уран-графитовых реакторах изотопная смесь натурального урана; а также смесь изотопов урана, образовавшаяся от смешения гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана с гексафторидом натурального коммерческого урана или с гексафторидом слабо выгоревшей смеси изотопов натурального урана в технологическом оборудовании установки химической конверсии. В последнем случае утилизируется гексафторид некондиционной смеси изотопов урана. Кроме того, два последних варианта экономят коммерческий натуральный уран.

Наиболее предпочтительно для разбавления использование изотопной смеси урана, выделенной из ОЯТ со слабым выгоранием, например из ОЯТ от промышленных уран-графитовых ядерных реакторов (смесь изотопов урана типа "PC"). В этом случае изотопную смесь урана выделяют преимущественно из облученного металлического натурального уранового топлива.

Во всех рассмотренных вариантах использования различных разбавителей концентрация делящегося изотопа уран-235 в уране-разбавителе меньше концентрации данного изотопа в исходной выгоревшей смеси.

В заявляемом техническом решении прямое обогащение гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана совмещено с операцией разбавления гексафторидом изотопной смеси урана, имеющей меньшее содержанием нежелательных изотопов. Таким образом, при прямом обогащении уже в межступенных потоках отборной части центрифужного каскада ограничивается концентрация высокофонового изотопа уран-232, а в потоке отбора каскада достигают получение товарного уранового продукта с содержанием нежелательных изотопов, уменьшенной относительно их концентрации в гексафториде исходной выгоревшей смеси. Это минимизирует мощность эффективной дозы при последующем обращении с контейнерами, заполненными обогащенным урановым регенератом.

Обогащение гексафторида исходной выгоревшей смеси по делящемуся изотопу уран-235 преимущественно до интервала 2,5÷3,0 мас.% дополнительно ограничивает в товарном гексафториде урана концентрацию высокофонового изотопа уран-232. Восстановленная выгоревшая смесь изотопов урана в этом случае предназначается для использования в LWR типа РБМК.

Для исключения загрязнения на урановом заводе нежелательными изотопами потоков гексафторида натурального урана при прямом обогащении гексафторида выгоревшей смеси формируют специальный выделенный центрифужный каскад с отдельной системой коллекторных трубопроводов. Все остальные мощности завода по-прежнему используются в штатном режиме обогащения гексафторида коммерческого натурального урана.

К настоящему описанию приложены блок-схема фиг.1, где в соответствии с общепринятыми обозначениями приведены блок-схема центрифужного каскада 1 для обогащения гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана с дополнительным потоком внешнего питания гексафторидом изотопной смеси урана-разбавителя, схема фиг.2 направления межступенных потоков гексафторида урана в каскаде 1, который состоит из N числа последовательно объединенных межступенными потоками ступеней 2, представляющих собой параллельно соединенные группы газовых центрифуг, а также диаграмма фиг.3, где показано изменение концентрации изотопа уран-232 в потоке отбора отборной части каскада от отношения массового расхода гексафторида выгоревшей смеси изотопов урана во внешнем питании каскада к суммарному массовому расходу потока внешнего питания TRepU /(TRepU+Tразб.) каскада 1.

На блок-схеме фиг.1 показаны поток 3 основного внешнего питания (TRepU) каскада гексафторидом исходной выгоревшей смеси изотопов урана, поток 4 дополнительного внешнего питания (Tразб.) каскада гексафторидом изотопной смеси урана-разбавителя, поток 5 отбора в отборной части каскада - товарный гексафторид восстановленной смеси изотопов урана, поток 6 отбора в отвальной части каскада - гексафторид отвального урана (отвал обогащения). Позиции 7 и 8 - контейнеры, предназначенные для затаривания гексафторида восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана и гексафторида отвального урана соответственно. Позиция 9 - автоклав для нагрева контейнера 7.

На фиг.2 позиции 10, 11 и 12 - межступенный поток внутреннего питания ступени каскада, отборный межступенный поток ступени каскада, обогащенный по делящемуся изотопу уран-235, отборный межступенный поток ступени каскада, обедненный по делящемуся изотопу уран-235, соответственно.

На фиг.3 кривые 13 и 14 - концентрация изотопа уран-232 в потоке 5 отбора каскада при смешении потока 4 дополнительного внешнего питания, содержащего гексафторид коммерческого натурального уранового сырья либо гексафторид слабо выгоревшей смеси изотопов натурального урана соответственно, с межступенными потоками 10m, 11 m-1 и 12m+1 питания ступени с номером m. Пунктиром нанесена верхняя граница экономически обоснованного диапазона концентраций изотопа уран-232 в гексафториде восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана [см.: Патент RU №2110855] и соответствующий ей относительный расход потока 3.

Сырьевой урановый регенерат поступает на урановый завод в виде оксидов. После дополнительной радиохимической очистки от продуктов деления выгоревшую смесь изотопов урана переводят в форму гексафторида. Контейнеры с гексафторидом урана транспортируют на установку центрифужного разделения изотопов, для чего на обогатительном заводе выделяют специализированный центрифужный каскад, не имеющий общей системы коллекторных трубопроводов с потоками гексафторида изотопной смеси коммерческого натурального урана.

Российская урановая промышленность работает по выполнению конкретных заказов, различающихся как конечным обогащением товарного гексафторида урана, так и изотопным составом исходного уранового сырья. При прямом обогащении используется, например, коммерческое натуральное сырье типа "Н", слабо выгоревшее натуральное сырье промышленных уран-графитовых реакторов типа "PC", урановый регенерат типа "РТ" из LWR. После перевода регенерированного урана в форму гексафторида технологическое оборудование установки химической конверсии загрязняется нежелательными изотопами в виде закладки в оборудование части исходной выгоревшей смеси изотопов урана. При переводе в форму гексафторида уранового сырья другого изотопного состава, например натурального, образуется некоторое количество уранового сырья, имеющего измененный (переменный) изотопный состав. Гексафторид некондиционной изотопной смеси затаривают в контейнеры и направляют для подмешивания в центрифужный каскад обогащения уранового регенерата в виде урана-разбавителя. По результатам массспектрометрических исследований определяют содержания изотопа уран-235 в уране-разбавителе. Затем для подачи дополнительного потока внешнего питания подбирают ступень с номером m, имеющую концентрацию делящегося изотопа уран-235 в межступенном потоке, идентичную (близкую или разную) к изотопной смеси урана-разбавителя.

Гексафторид регенерированного урана и урана-разбавителя переводят в газовую фазу (газифицируют) нагревом исходных контейнеров выше 323 К, после чего направляют в коллектор внешнего питания каскада 1 в виде потоков 3 и 4. На выходе каскада 1 получают поток 5 отбора в виде гексафорида низкообогащенного урана (НОУ) до 2,5÷3,0 мас.% и поток 6 отвала, содержащий не более 0,1÷0,3 мас.% изотопа уран-235. Контроль массовой концентрации делящегося изотопа уран-235 в потоках ведут по данным масс-спектрометрических измерений.

Гексафторид урана потоков 5 и 6 отбора направляют на холодные ловушки для десублимации при -50÷-70°С гексафторида урана и последующего затаривания его в транспортные контейнеры 7 и 8. Контейнер 7 отправляют заказчику как восстановленный топливный материал. Контейнер 8 направляют на площадку контролируемого хранения до возникновения потребности в гексафториде отвального урана.

Расход потоков внешнего питания и отбора гексафторида урана в процессе смешивания и обогащения может незначительно меняться. Переменной величиной может быть и концентрация нежелательных изотопов в потоке внешнего питания ураном-разбавителем. Поэтому для выравнивания концентраций изотопов урана в товарном продукте содержимое контейнера 7 переводят в жидкофазное состояние нагревом в автоклаве 9 до температуры выше 337,17 К. Перемешивание плавящегося гексафторида урана приводит к выравниванию изотопного состава. Данное требование иногда предъявляют заказчики к восстановлению топливного материала.

Конкретные примеры изотопного восстановления регенерированного урана приведены в таблицах 1-3. Здесь и далее в таблицах: "отвал" - содержание изотопа уран-235 в потоке отбора отвальной части каскада.

Восстановительное обогащение гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана (RepU) с исходной концентрацией по делящемуся изотопу уран-235 0,95 мас.% до требуемого обогащения 2,96 мас.% проводили в прямоугольно-ступенчатом центрифужном каскаде. Предварительно рассчитали количество и размер ступеней каскада газовых центрифуг под суммарный поток внешнего питания, затем сформировали каскад. Основной поток 3 внешнего питания каскада гексафторидом исходной выгоревшей смеси изотопов урана подавали в межступенный поток 10 n питания ступени с номером n, где концентрация делящегося изотопа уран-235 равнялась концентрации в исходной выгоревшей смеси изотопов урана. Концентрация делящегося изотопа уран-235 в межступенных потоках от 102-12 2 до 10N-1 - 12N-1 каскада дискретно изменялась от величины, близкой к заданному обогащению 2,96 мас.%, до величины, близкой к заданной отвальной концентрации каскада 0,3 мас.%, в соответствии с коэффициентом обогащения изотопа уран-235 в ступени газовых центрифуг.

Подмешивание проводили в межступенные потоки 10 m, 11m-1 и 12m+1 отвальной части каскада. Гексафторид урана-разбавителя, представляющего собой гексафторид натуральной смеси изотопов урана (см. табл.1), гексафторид слабо выгоревшего натурального сырья промышленных реакторов уран-графитовых (см. табл.2), гексафторид некондиционной смеси изотопов урана, образовавшейся от смешения гексафторида регенерированного урана и гексафторида слабо выгоревшего натурального сырья промышленных уран-графитовых реакторов в оборудовании установки химической конверсии (см. табл.3). Ступень каскада с номером m для подмешивания разбавителя в каждом случае подбиралась по результатам предварительных математических расчетов каскада и данных масс-спектрометрических измерений концентрации делящегося изотопа уран-235 в выбранном разбавителе.

Несмотря на то, что обогащение гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана в каскаде газовых центрифуг сопровождается увеличением концентрации нежелательных изотопов в отборе каскада, при всех приведенных в табл.1-3 соотношениях массового расхода гексафторида исходной выгоревшей смеси изотопов урана, массового расхода гексафторида урана-разбавителя и массового расхода гексафторида потока отбора в отборной части каскада, значения которых находились в диапазоне заявленных величин, был получен гексафторид восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана, содержание нежелательных изотопов урана (в частности, по наиболее критичной концентрации изотопа уран-232) в котором не превышало верхнюю границу экономически обоснованного диапазона концентраций.

Во всех приведенных вариантах масса восстановленной выгоревшей смеси изотопов урана также не превышала массу исходной выгоревшей смеси.

Таблица 1

Прямое обогащение RepU (2,96)* с разбавлением смесью изотопов из сырья "Н"
ПараметрыИсходный RepUРазбавитель (из сырья Н) Топливный материал НОУ-RepU (товар)
Расход потока, отн. ед. 1 0,3030,258
Отвал, мас.%-- 0,3
Уран-235, мас.%0,8620,711 2,96
Уран-232, мас.%1,3×10-7 1,0×10-9 4,85×10-7
Уран-234, мас.%0,0178 0,00580,0638
Уран-236, мас.%0,369 0,0020,792
* - здесь и далее в скобках указано конечное обогащение в потоке отбора отборной части каскада.

Таблица 2

Прямое обогащение RepU (2,96) с разбавлением смесью изотопов из сырья "PC"
ПараметрыИсходный RepUРазбавитель (из сырья PC) Топливный материал НОУ-RepU (товар)
Расход потока, отн. ед. 1 0,3580,258
Отвал, мас.%-- 0,3
Уран-235, мас.%0,8620,651 2,96
Уран-232, мас.%1,3×10-7 1,6×10-9 4,85×10-7
Уран-234, мас.%0,0178 0,0060,0645
Уран-236, мас.%0,369 0,0130,797

Таблица 3

Прямое обогащение RepU (2,96) с разбавлением смесью изотопов из сырья "РТ"+"РС"
ПараметрыИсходный RepUРазбавитель (из сырья РТ+РС) Топливный материал НОУ-RepU (товар)
Расход потока, отн. ед. 1 0,3900,265
Отвал, мас.%-- 0,3
Уран-235, мас.%0,8620,668 2,96
Уран-232, мас.%1,3×10-7 1,06×10-8 4,85×10-7
Уран-234, мас.%0,0178 0,006360,0640
Уран-236, мас.%0,369 0,03750,794

Оптимальный вариант изотопного восстановления выгоревшей смеси изотопов урана выбирают исходя из изотопного состава сырьевого уранового регенерата, требований заказчика, а также из соотношения цен на коммерческий натуральный уран и работу разделения. Из диаграммы фиг.3 видно, что замена в качестве урана-разбавителя натурального уранового сырья (данные на линии 13) на слабо выгоревшую изотопную смесь натурального урана (данные на линии 14) практически не ухудшает результаты прямого изотопного восстановления пригодности исходной выгоревшей смеси изотопов урана для изготовления реакторного топлива.

Понятно, что изобретение не ограничивается приведенными примерами. Возможны и другие варианты примеров в пределах объема предложенной формулы изобретения.

Предлагаемый способ обеспечивает получение товарного гексафторида урана при минимуме задействованных разделительных мощностей уранового завода на наработку разбавителя и получение топливного материала, соответствующего по концентрации нежелательных изотопов требованиям экономически целесообразного диапазона.

Скачать патент РФ Официальная публикация
патента РФ № 2307410

patent-2307410.pdf

Класс G21C19/42 переработка облученного топлива 

способ бестокового получения урана (v) в расплавленных хлоридах щелочных металлов -  патент 2518426 (10.06.2014)
способ очистки облученного ядерного топлива -  патент 2499306 (20.11.2013)
способ изотопного восстановления регенерированного урана -  патент 2497210 (27.10.2013)
барабанная мельница для переработки облученного или бракованного ядерного топлива -  патент 2453937 (20.06.2012)
способ растворения мокс-топлива -  патент 2451639 (27.05.2012)
способ плазмооптической масс-сепарации и устройство для его осуществления -  патент 2446489 (27.03.2012)
способ плазменного разделения отработанного ядерного топлива и устройство для его осуществления -  патент 2419900 (27.05.2011)
способ изотопного восстановления регенерированного урана -  патент 2399971 (20.09.2010)
способ переработки загрязненного уранового сырья -  патент 2377674 (27.12.2009)
способ изотопного восстановления регенерированного урана -  патент 2361297 (10.07.2009)

Класс B01D59/20 центрифугированием 

Наверх