альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²ub в уране (варианты)

Классы МПК:	G01N23/00 Исследование или анализ материалов радиационными методами, не отнесенными к группе 21/00 или 22/00, например с помощью рентгеновского излучения, нейтронного излучения G01T1/36 измерение спектрального распределения рентгеновских лучей или корпускулярных излучений
Автор(ы):	Сапрыгин Александр Викторович (RU), Залецкий Виктор Эдуардович (RU), Овчинников Валерий Юрьевич (RU)
Патентообладатель(и):	Федеральное государственное унитарное предприятие "УРАЛЬСКИЙ ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКИЙ КОМБИНАТ" (RU)
Приоритеты:	подача заявки: 2005-12-16 публикация патента: 27.06.2007

Предложенная группа изобретений относится к области измерений и регистрации ионизирующих излучений и может найти применение в атомной энергетике. Задача изобретения - повышение точности и скорости определения содержания ²³²U в уране. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²U в уране заключается в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U. При этом вклад импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ ведут с применением предварительно определенного для заданных условий измерений коэффициента, массовую долю ²³²U определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения ²³²U и ²³⁸U. Кроме того, согласно второму и третьему вариантам предложенного изобретения можно учитывать вклад импульсов наложения одним из двух методов в зависимости от отсутствия или присутствия ²²⁸Th в анализируемой пробе. 3 н. и 3 з.п. ф-лы.

Формула изобретения

1. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, отличающийся тем, что вклад импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ ведут с применением предварительно определенного для заданных условий измерений коэффициента, массовую долю ²³²U определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения ²³²U и ²³⁸U для низкообогащенных проб урана и проб урана природного изотопного состава, а также для проб урана с обогащением по ²³⁵U менее природного по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

а для проб высокообогащенного урана по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N₂₃₂, N₂₃₄, N₂₃₈, N₂₂₈ - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, ²³⁴U с энергией 4,78 МэВ, ²³⁸U с энергией 4,198 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли - экспериментально определенный коэффициент вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ;

a₂₃₂, a₂₃₄, a₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸U соответственно, Бк/г;

С₂₃₈, С₂₃₄ - известные массовые доли ²³⁸U и ²³⁴ U соответственно, %.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ в заданных условиях измерения, производят в результате измерения двух проб, при этом первую пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей ²³²U, электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и рассчитывают площади пиков альфа-излучения ²³²U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах; вторую пробу готовят путем радиохимической очистки этой же пробы урана от тория, приготовления азотнокислого раствора очищенной пробы и электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и определяют массовую долю ²³²U в очищенной пробе, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th в пик альфа-излучения ²³²U определяют по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N_{232 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="/images/patents/164/2301618/931.gif" BORDER="0" ALIGN="absmiddle">} - суммарная площадь пика альфа-излучения с энергией 5,32 МэВ, зарегистрированная от первой пробы, импульс;

N_{232 р} - площадь пика альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, импульс, рассчитанная по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

или по формуле альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где альфа-спектрометрический способ определения массовой доли - найденное значение массовой доли ²³² U во второй, очищенной от тория пробе, %.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ производят в результате измерения пробы ²³²Th, содержащей равновесное количество ²²⁸Th, при этом пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора пробы ²³²Th и электролитического осаждения тория из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали массой, равной массе урана в анализируемой пробе; калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца, рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических диапазонах, соответствующих пикам альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th в пик альфа-излучения ²³²U определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

4. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровки альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸U в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, отличающийся тем, что учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли ²³²U в пробах урана, не содержащих ²²⁸Th, производят путем определения количества наложенных импульсов в области энергий шириной, равной области энергий пика альфа-излучения ²³²U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, и рассчитывают массовую долю ²³²U по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб высокообогащенного урана,

где N₂₃₂, N₂₃₄, N₂₃₈ - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, ²³⁴U с энергией 4,78 МэВ и ²³⁸U с энергией 4,198 МэВ за вычетом фона в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a₂₃₂, a₂₃₄, а₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸ U соответственно, Бк/г;

С₂₃₈, С₂₃₄ - известные массовые доли ²³⁸ U и ²³⁴U соответственно, %;

N_нал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения ²³²U.

5. Альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²U в уране, заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸ Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, отличающийся тем, что учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли ²³²U производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴ U и рассчитывают массовую долю ²³²U по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб высокообогащенного урана,

a₂₃₂ , a₂₃₄, a₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴ U и ²³⁸U соответственно, Бк/г;

С₂₃₈, С₂₃₄ - известные массовые доли ²³⁸U и ²³⁴U соответственно, %;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="/images/patents/164/2301991/2301991-48.gif" BORDER="0" TI="CF" HE="6" WI="7"> - предварительно определенные коэффициенты наложений в пиках альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, с;

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U, c^-1.

6. Способ по п.5, отличающийся тем, что определение значений коэффициентов наложения производят в результате измерения пробы урана, очищенной от ²²⁸Th, и определяют значения коэффициентов наложений в пиках альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ по формулам

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли и 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="/images/patents/164/2301991/2301991-50.gif" BORDER="0" TI="CF" HE="12" WI="32">

где n₂₂₈ - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения ²²⁸Th, с^-1;

n₂₃₄ - скорость счета импульсов в пике ²³⁴ U, с^-1;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли E₂₃₂ - выбранный энергетический интервал для пика ²³²U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли Е₂₂₈ - выбранный энергетический интервал для пика ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, кэВ.

Описание изобретения к патенту

Предложенная группа изобретений относится к области измерений и регистрации ионизирующих излучений и может найти применение в атомной энергетике.

Известен альфа-спектрометрический способ определения массовой доли ²³²U [1], заключающийся в упаривании анализируемого раствора урана, переводе его в закись-окись урана, растворении навески закиси-окиси урана в азотной кислоте, электролитическом нанесении раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии и эффективности регистрации, измерении спектра альфа-излучения счетного образца, определении площади пика от альфа-излучения ²³²U с энергиями 5,28 и 5,32 МэВ и ²³⁸Th с энергией 5,34 МэВ, определении площади пика альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, коррекции полученной площади пика ²³²U для учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ с помощью фиксированного, теоретически рассчитанного коэффициента и расчете массовой доли ²³²U (в нанограммах на грамм ²³⁵U) в анализируемом образце по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где D - количество частиц, образующихся в 1 минуту от ²³²U в анализируемом образце;

4,65·10⁴ - количество частиц, образующихся в 1 минуту при распаде 1 нанограмма ²³² U;

W - масса урана в исследуемом образце, гU;

F - массовая доля ²³⁵U в исследуемом образце.

Количество частиц, образующихся в 1 минуту от ²³²U в анализируемом образце, определяется по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где n₂₃₂ - чистая скорость счета от ²³²U в анализируемом образце, импульс/мин;

Е - эффективность регистрации, найденная при калибровке по стандартному образцу ²³⁷Np.

Чистая скорость счета от ²³²U в анализируемом образце рассчитывается по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N_5,3 - суммарное количество импульсов в пике от альфа-излучения ²³² U с энергиями 5,28 и 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ за вычетом фона;

N_5,42 - количество импульсов в пике альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона;

t - время измерения, мин;

0,394 - фиксированный, теоретически рассчитанный коэффициент, определяющий отношение скорости счета импульсов в пике альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ к скорости счета импульсов в пике альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ.

В данном способе не учитывается значение электролитического выхода, что приводит к дополнительной погрешности определения. Калибровка по эффективности регистрации по ²³⁷Np из-за существенных отличий в схемах распада ²³⁷Np и ²³² U также приводит к дополнительной погрешности. Кроме того, теоретическое значение коэффициента учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ может существенно отличаться от его реального значения.

Наиболее близким к предлагаемому является способ определения массовой доли ²³² U [2], заключающийся в приготовлении азотнокислого раствора из анализируемого соединения урана, экстракционной очистке полученного азотнокислого раствора от дочерних продуктов распада урана, приготовлении счетного образца методом соосаждения с 75 мкг фторида неодима, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц и эффективности регистрации, измерении спектра альфа-излучения счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения изотопов урана в предварительно заданных энергетических интервалах и их активностей, переводе активностей изотопов урана в массы и определении массовой доли ²³²U в мкг/гU по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где W₂₃₂ - масса ²³²U в анализируемом образце, мкг;

W_i - масса i-го изотопа урана, мкг (i=232, 234, 235, 236, 238).

Массы изотопов урана в анализируемом образце рассчитываются по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где W_i - масса i-го изотопа урана, мкг;

A_i - активность i-го изотопа урана, Бк;

SA_i - известная удельная активность i-го изотопа урана, Бк/мкг.

Расчет активностей изотопов урана производится по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где G_i - общая площадь пика альфа-излучения в заданном энергетическом интервале для i-го изотопа урана, измеренная за время T;

B_i - количество фоновых импульсов в заданном энергетическом интервале для i-го изотопа урана, измеренное за время Т,

Т - время измерения, с;

Е - эффективность регистрации альфа-спектрометра;

АВ_i - относительная интенсивность альфа-частиц для i-го изотопа урана в i-том энергетическом интервале.

При расчете содержания ²³²U по формуле d) значения эффективности регистрации и коэффициента осаждения сокращаются и не вносят погрешности в результат определения.

Способ имеет следующие недостатки:

1. Добавление фторида неодима в счетный образец приводит к увеличению толщины активного слоя образца и, как следствие, к ухудшению энергетического разрешения и точности анализа.

2. Необходимость проведения дополнительных операций по очистке раствора анализируемого урана от тория, что приводит к увеличению трудоемкости и продолжительности анализа.

3. Расчет массы ²³⁵U по зарегистрированному спектру его альфа-излучения дает значительную погрешность из-за сложной схемы распада ²³⁵U.

Кроме того, оба метода не учитывают вклад импульсов наложения в пик альфа-излучения ²³²U, который может достигать значимых значений при невысоких содержаниях ²³² U в уране.

Задача изобретения - повышение точности и экспрессности определения содержания ²³²U в уране.

Поставленная задача решена тем, что в известном альфа-спектрометрическом способе определения массовой доли ²³²U, заключающемся в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана из полученного азотнокислого раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, дополнительно проводят учет вклада импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ с помощью экспериментально определенного для заданных условий измерений коэффициента, а массовая доля ²³²U определяется относительным методом:

для слабообогащенного урана по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для высокообогащенного урана по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N₂₃₂, N₂₃₄, N₂₃₈, N₂₂₈ - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, ²³⁴U с энергией 4,78 МэВ, ²³⁸U с энергией 4,198 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли - экспериментально определенный коэффициент вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ;

а₂₃₂, a₂₃₄, а₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸U соответственно, Бк/г;

C₂₃₈, С₂₃₄ - известная массовая доля ²³⁸U, % и ²³⁴U, % соответственно.

В предпочтительном варианте осуществления заявленного изобретения определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ в заданных условиях измерения производят в результате измерения двух проб, при этом первую пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей ²³²U, электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и рассчитывают площади пиков альфа-излучения ²³²U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах; вторую пробу готовят путем радиохимической очистки этой же пробы урана от тория, приготовления азотнокислого раствора очищенной пробы и электролитического осаждения урана из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца и определяют массовую долю ²³²U в очищенной пробе, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th в пик альфа-излучения ²³²U определяют по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N_{232 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="" height=100 BORDER="0" ALIGN="absmiddle">} - суммарная площадь пика альфа-излучения с энергией 5,32 МэВ, зарегистрированная от первой пробы, импульс;

N_{232 р} - площадь пика альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, импульс, рассчитанная по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли , или по формуле 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="" height=100 BORDER="0" TI="CF" HE="12" WI="51"> ,

где альфа-спектрометрический способ определения массовой доли - найденное значение массовой доли ²³² U во второй очищенной от тория пробе, %.

Еще в одном варианте осуществления заявленного изобретения определение значения коэффициента, используемого при учете вклада альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ производят в результате измерения пробы ²³²Th, содержащей равновесное количество ²²⁸Th, при этом пробу готовят путем приготовления азотнокислого раствора пробы ²³²Th и электролитического осаждения тория из полученного раствора на подложку из коррозионно-стойкой стали массой, равной массе урана в анализируемой пробе; калибруют альфа-спектрометр по энергии регистрируемых альфа-частиц, измеряют спектр альфа-излучения полученного счетного образца, рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических диапазонах, соответствующих пикам альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, значение коэффициента учета вклада альфа-излучения ²²⁸Th в пик альфа-излучения ²³²U определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

Согласно второму варианту предложенного альфа-спектрометрического способа определения массовой доли ²³²U в уране, заключающегося в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионно-стойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸ U в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, проводят учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли ²³²U в пробах урана, не содержащих ²²⁸ Th, производят путем определения количества наложенных импульсов в области энергий с шириной, равной области энергий пика альфа-излучения ²³²U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, и рассчитывают массовую долю ²³²U по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N₂₃₂, N₂₃₄, N₂₃₈ - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, ²³⁴U с энергией 4,78 МэВ и ²³⁸U с энергией 4,198 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a₂₃₂, a₂₃₄, a₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴U и ²³⁸ U соответственно, Бк/г;

С₂₃₈, C₂₃₄ - известные массовые доли ²³⁸ U и ²³⁴U соответственно, %.

N_нал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения

Согласно третьему варианту предложенного альфа-спектрометрического способа определения массовой доли ²³²U в уране, заключающегося в приготовлении азотнокислого раствора анализируемого соединения урана, приготовлении счетного образца методом электролитического осаждения урана на подложку из коррозионностойкой стали, калибровке альфа-спектрометра по энергии регистрируемых альфа-частиц, измерении спектра альфа-излучения полученного счетного образца, расчете площадей пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах и расчете массовой доли ²³²U, проводят учет вклада импульсов наложения при определении массовой доли ²³²U, производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U и рассчитывают массовую долю ²³² U по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для проб обедненного или слабообогащенного урана,

или по формуле

для проб высокообогащенного урана,

где N₂₃₂, N₂₃₄, N₂₃₈, N₂₂₈ - площади зарегистрированных пиков альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, ²³⁴U с энергией 4,78 МэВ, ²³⁸U с энергией 4,198 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ за вычетом фона, в предварительно заданных энергетических интервалах, импульс;

a₂₃₂ , a₂₃₄, a₂₃₈ - удельная активность ²³²U, ²³⁴ U и ²³⁸U соответственно, Бк/г;

C₂₃₈, С₂₃₄ - известные массовые доли ²³⁸U и ²³⁴U соответственно, %.

где альфа-спектрометрический способ определения массовой доли , 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="" height=100 BORDER="0" TI="CF" HE="6" WI="6"> - предварительно определенные коэффициенты наложений в пиках альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, с;

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U, с^-1.

Кроме того, определения значений коэффициентов наложения могут быть произведены в результате измерения пробы урана, очищенной от ²²⁸Th, при этом определяют значения коэффициентов наложений в пиках альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ по формулам

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли и 232ub в уране (варианты), патент № 2301991" SRC="" height=100 BORDER="0" TI="CF" HE="11" WI="35"> ,

где n₂₂₈ - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения ²²⁸Th, с^-1;

n₂₃₄ - скорость счета импульсов в пике ²³⁴ U, с^-1;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли Е₂₃₂ - выбранный энергетический интервал для пика ²³²U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли E₂₂₈ - выбранный энергетический интервал для пика ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ, кэВ.

Предлагаемый способ осуществляется следующим образом. Из пробы анализируемого соединения урана приготавливают азотнокислый раствор, затем методом электролитического нанесения приготавливают счетный образец, производят калибровку альфа-спектрометра по энергии, измеряют спектр альфа-излучения счетного образца. Рассчитывают площади пиков альфа-излучения ²³²U, ²³⁴U, ²³⁸U и ²²⁸ Th в предварительно заданных энергетических интервалах, производят учет вклада альфа-излучения ²²⁸Th и импульсов наложения в пик альфа-излучения ²³²U. Массовую долю ²³²U в анализируемой пробе определяют относительным методом по соотношению площадей пиков альфа-излучения ²³²U и ²³⁸U для низкообогащенных проб урана, проб урана природного изотопного состава или для проб урана с обогащением по ²³⁵U менее природного или по соотношению площадей пиков альфа-излучения ²³²U и ²³⁴U для проб высокообогащенного урана. Предварительно для заданных условий измерений определяют значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ одним из двух способов:

1. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из выдержанной в течение не менее одного года пробы урана, содержащей ²³² U, измеряют спектр альфа-излучения счетного образца и определяют площади пиков альфа-излучения ²³²U и ²²⁸Th в предварительно заданных энергетических интервалах. Производят радиохимическую очистку этой же пробы урана от тория. Приготавливают счетный образец из пробы урана, очищенной от тория, измеряют спектр альфа-излучения и определяют массовую долю ²³²U, но пик альфа-излучения ²²⁸Th не рассчитывают ввиду его отсутствия.

По найденному значению массовой доли ²³²U рассчитывают площадь пика альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ в образце с торием: для слабообогащенного урана по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

для высокообогащенного урана по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

Обозначения аналогичны обозначениям формулы (1).

Значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ определяют по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

2. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из пробы ²³²Th, содержащей равновесное количество ²²⁸Th, и измеряют спектр альфа-излучения счетного образца, при этом количество тория в образце берут эквивалентным количеству урана для заданных условий измерений. Рассчитывают количества импульсов в предварительно заданных энергетических интервалах, соответствующих пикам альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ и ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ. Значение коэффициента учета вклада импульсов от альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,34 МэВ в пик альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ определяют как отношение рассчитанных площадей пиков альфа-излучения по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

Известно, что на результаты определения массовой доли ²³²U оказывают влияние импульсы наложения.

Согласно второму и третьему вариантам заявленного изобретения - определения массовой доли ²³²U можно учитывать вклад импульсов наложения одним из двух методов (в зависимости от отсутствия или присутствия ²²⁸ Th в анализируемой пробе):

1. Если в анализируемой пробе урана отсутствует ²²⁸Th, то учет вклада импульсов наложения производят по количеству зарегистрированных импульсов в области энергий с шириной, равной области энергий пика альфа-излучения ²³²U и следующей сразу же за пиком альфа-излучения ²³²U («спектральный» метод). В этом случае формулы (1) и (2) определения массовой доли ²³²U принимают следующий вид:

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где N_нал - количество импульсов наложения в области за пиком альфа-излучения ²³²U.

Остальные обозначения аналогичны обозначениям формул (1) и (2).

2. Если в анализируемой пробе урана присутствует ²²⁸Th, то учет вклада импульсов наложения производят с использованием коэффициентов пропорциональности числа наложенных импульсов квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U (метод «коэффициентов»). В этом случае формулы (1) и (2) определения массовой доли ²³²U принимают следующий вид:

t - время измерения, с;

n - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U, с^-1. Значения коэффициентов наложения определяют следующим способом. По вышеописанной процедуре приготавливают счетный образец из пробы урана, очищенной от ²²⁸Th и измеряют спектр альфа-излучения счетного образца. Определяют скорость счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴ U и скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения ²²⁸Th. Значение коэффициента наложения для пика альфа-излучения ²²⁸Th с энергией 5,42 МэВ определяют как отношение скорости счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения ²²⁸Th к квадрату скорости счета импульсов в пике альфа-излучения U по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где n₂₂₈ - скорость счета импульсов в энергетическом интервале пика альфа-излучения ²²⁸Th, с^-1;

n₂₃₄ - скорость счета импульсов в пике альфа-излучения ²³⁴U, с^-1.

Значение коэффициента наложения для пика альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ определяют по формуле

альфа-спектрометрический способ определения массовой доли

где альфа-спектрометрический способ определения массовой доли Е₂₃₂ - выбранный энергетический интервал для пика альфа-излучения ²³²U с энергией 5,32 МэВ, кэВ;

Массовая доля ²³⁵U в образцах, использующихся для определения коэффициентов наложений, не должна отличаться от массовой доли ²³⁵ U в анализируемых образцах более чем в два раза.

Предложенный способ успешно прошел испытания, которые подтвердили высокую точность и экспрессность определения массовой доли ²³²U в уране. Способ позволяет отказаться от добавления фторида неодима в счетный образец, не проводить дополнительные операции по очистке раствора анализируемого урана от тория и учитывать вклад импульсов наложения в пик альфа-излучения ²³²U.

Источники информации

1. Annual book of ASTM standards: C761 Determination of uranium-232 by alpha spectrometry.

2. ASTM Standards: WK 3420 Standard Guide for the determination of uranium-232 in uranium hexafluoride.

Класс G01N23/00 Исследование или анализ материалов радиационными методами, не отнесенными к группе 21/00 или 22/00, например с помощью рентгеновского излучения, нейтронного излучения

установка для рентгеновского контроля сварных швов цилиндрических изделий - патент 2529754 (27.09.2014)
способ определения загрязненности неметаллическими включениями стальных изделий - патент 2526227 (20.08.2014)

устройство для осуществления контроля шероховатости поверхности - патент 2524792 (10.08.2014)
мобильный обнаружитель опасных скрытых веществ (варианты) - патент 2524754 (10.08.2014)
рентгеноспектральный анализ негомогенных материалов - патент 2524559 (27.07.2014)
способ определения концентрации элемента в веществе сложного химического состава - патент 2524454 (27.07.2014)
способ измерения поверхностной плотности преимущественно гетерогенных грунтов - патент 2524042 (27.07.2014)
усовершенствованная система безопасности для досмотра людей - патент 2523771 (20.07.2014)
способ изготовления эталонов для рентгенофлуоресцентного анализа состава тонких пленок малокомпонентных твердых растворов и сплавов - патент 2523757 (20.07.2014)
установка для проверки объектов посредством электромагнитных лучей, прежде всего рентгеновских лучей - патент 2523609 (20.07.2014)

Класс G01T1/36 измерение спектрального распределения рентгеновских лучей или корпускулярных излучений

способ определения параметров ионизирующего воздействия на исследуемый образец импульсного высокоинтенсивного излучения - патент 2507541 (20.02.2014)
способ и система обнаружения радиации с использованием многоканального спектрометра и устройство для обработки данных - патент 2417386 (27.04.2011)
способ спектроскопии электромагнитной волны/пучка частиц и прибор для спектроскопии электромагнитной волны/пучка частиц - патент 2416111 (10.04.2011)
способ увеличения быстродействия спектрометров ионизирующих излучений с полупроводниковыми и другими детекторами без внутреннего усиления - патент 2392642 (20.06.2010)
портативная рентгеновская детекторная пластина с амортизацией удара - патент 2391683 (10.06.2010)
гамма-резонансный узел мессбауэровского спектрометра - патент 2353951 (27.04.2009)
мессбауэровский криостат с подвижным поглотителем гамма-излучения - патент 2351952 (10.04.2009)
волновая дисперсивная рентгенофлуоресцентная система с использованием фокусирующей оптики для возбуждения и фокусирующий монохроматор для собирания - патент 2339974 (27.11.2008)
система для измерения энергетического распределения атомов, покидающих плазму, в установках токамак - патент 2297649 (20.04.2007)
устройство для комплексного измерения спектрально-энергетических характеристик электронного и тормозного излучения ускорителей - патент 2281532 (10.08.2006)