Поиск патентов
ПАТЕНТНЫЙ ПОИСК В РФ

способ получения радиоизотопа стронций-89

Классы МПК:G21G1/02 в ядерных реакторах
Автор(ы):, ,
Патентообладатель(и):Чувилин Дмитрий Юрьевич (RU)
Приоритеты:
подача заявки:
2004-07-13
публикация патента:

Изобретение относится к области атомной техники. Сущность изобретения: способ получения радиоизотопа стронций-89 включает облучение топлива в виде водного раствора солей урана в активной зоне ядерного реактора с получением осколков деления, один из которых - криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89. Осуществляют очистку криптона-89 за счет естественного распада от сопутствующих ему радиоизотопов криптона, в том числе криптона-90, предшественника долгоживущего радиоизотопа стронция-90. При этом очистку криптона-89 осуществляют путем увеличения времени нахождения осколков деления в топливе до распада в нем короткоживущих радиоизотопов, в том числе криптона-90, за счет повышения давления в корпусе ядерного реактора и снижения удельной энергонапряженности топлива. Очищенный криптон-89 направляют на выдержку до его полного распада в целевой радиоизотоп. Преимущества изобретения заключаются в упрощении способа и его надежности. 1 ил. способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Рисунки к патенту РФ 2276817

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов.

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа стронций-89, нашедшего широкое применение в ядерной медицине при терапии онкологических заболеваний.

Уровень техники

Более чем полувековой опыт применения радиоизотопов в ядерной медицине для диагностики и терапии позволил определить их место и основные показания, при которых использование радиофармпрепаратов (РФП) для лечения онкологических и других заболеваний является эффективным. Производство медицинских радиоизотопов превратилось в важную отрасль индустрии, на которую приходится более 50% годового производства радиоизотопов во всем мире. О масштабах использования радиоизотопов в медицине говорит, например, тот факт, что сегодня каждый четвертый пациент, обращающийся в США в поликлинику, и каждый третий, поступающий в больницу, направляется на диагностические и терапевтические процедуры с использованием радиоактивных изотопов. Общее число таких процедур составляет десятки миллионов в год.

Стремительное развитие радиоизотопной диагностики и терапии в мировой практике обусловлено продолжающимися разработками новых модификаций регистрирующей аппаратуры и особенно новых радиофармпрепаратов.

Одним из наиболее эффективных терапевтических радиоизотопов является стронций-89. Он применяется как альтернативный метод или дополнение к наружной лучевой терапии для лечения болевого синдрома при костных метастазах.

Стронций-89 имеет следующие радиационные характеристики:

период полураспада T1/2 =50,5 сут;

способ распада - способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 - (распадается в стабильный изотоп 89 Y);

максимальная энергия способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 --частиц Еспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =1463 кэВ;

энергия сопутствующего способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 -излучения Еспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =909,1 кэВ;

выход способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 -квантов - 9,30·10-5 (Бк·с)-1 .

Впервые стронций-89 был применен для обезболивания еще в начале 40-х годов прошлого века [Pecher С. Biological investigations with radioactive calcium and strontium: preliminary report on the use of radioactive strontium in the treatment of metastatic bone cancer. //Univ. Calif. Publ. Pharmacol. 1942; 2, pp. 1117-1149]. Стронций, являясь биохимическим аналогом кальция, имеет тот же механизм переноса в организме человека. При внутривенном введении хлорида стронция его накопление идет преимущественно в костных метастазах, где происходят активные остеобластные процессы. В настоящее время РФП на его основе - хлорид стронция-89 используется в медицинских целях при паллиативном лечении больных, страдающих от сильных болей из-за метастазов опухолей в костную систему. К числу злокачественных новообразований, имеющих тенденцию к метастазированию в скелет, относятся: рак молочной железы, толстой кишки, легкого, щитовидной железы, почки, предстательной железы и кожи. Максимальный пробег способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 --частиц стронция-89 в костной ткани не превышает 7 мм и таким образом его радиационное воздействие можно локализовать в достаточно малой области скелета, снижая дозовую нагрузку на костный мозг и соседние участки мягких тканей.

Фракция препарата, остающаяся в костях, пропорциональна объему костного метастазного поражения и составляет от 20 до 80% от введенной активности. Будучи встроенным в минеральную структуру пораженного участка, стронций-89 не метаболизирует и остается в ней около 100 дней. Нормальная же кость включает незначительную часть введенной дозы и активно теряет ее в течение первых 14 дней. Проведенные клинические испытания препарата показали, что 65÷75% пациентов сообщают о значительном уменьшении болевого эффекта, а в 20%-ax случаев речь идет о полном обезболивании. Более того, медики считают, что хлорид стронция-89 оказывает терапевтическое действие, то есть не только блокирует метастазы, но и подавляет их.

Известен реакторный способ получения стронция-89, основанный на пороговой реакции захвата нейтрона с вылетом заряженной частицы 89Y(n,p)89Sr [Звонарев А.В., Матвеенко И.П., Павлович В.Б. и др. "Получение стронция-89 в быстрых реакторах" //Атомная энергия, т.82, вып.5, май 1997, стр. 396-399; Toporov Yu.G., Filiminov V.T., Kuznetsov R.A. et all. "Production of 89Sr Using (n,способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 )- and (n,p)-Reactions". //Proc. Third Int. Confer. "On Isotopes Isotope Production and Applications in the 21st Century", Vancouver, Canada, September 6-10, 1999].

В этом способе мишень, содержащую природный моноизотоп иттрий-89, облучают в потоке нейтронов ядерного реактора с быстрым спектром нейтронов, а затем подвергают радиохимической переработке экстракционным методом. При оптимальных условиях облучения выход стронция-89 может составлять ˜ 10-15 мКи на грамм иттрия. Мишень представляет собой оксид иттрия Y2О3 высокой чистоты, спрессованный и прокаленный при температуре 1600°С. Способ удобен тем, что при его реализации практически отсутствуют радиоактивные отходы, а конечный продукт не содержит вредных примесей - количество сопутствующего радиоизотопа стронций-90 менее 2·10-4 ат.%.

Однако этот способ имеет крайне низкую производительность из-за малого сечения (n,р)-реакции на 89Y, значение которого для нейтронов спектра деления не превышает величины 0.3·10-27 см2 , а его осуществление возможно только в реакторах с быстрым спектром нейтронов, число которых очень незначительно. Кроме того, для облучения необходимо использовать иттрий, прошедший глубокую очистку от примесного урана (содержание урана в таблетках Y 2O3 не должно превышать 10-5% по массе).

За прототип выбран способ получения радиоизотопа стронций-89 в растворном реакторе [Патент РФ №2155399, МПК G 21 G 1/08, БИ №24, 2000 г.]. В этом способе топливо в виде водного раствора уранил-сульфата UO2SO4, облучают в нейтронном потоке ядерного реактора. В результате деления урана образуются осколки, один из которых - криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89, удаляют из активной зоны реактора потоком радиолитического газа - водорода и кислорода, образующегося в топливном растворе вследствие радиолиза воды под действием осколков деления. Вышедшие из топлива газообразные осколки транспортируют в систему предварительной выдержки, где криптон-89 удерживают в течение времени, достаточного для естественного распада сопутствующих ему короткоживущих радиоизотопов криптона, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где его выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89.

В качестве делящегося материала в топливном растворе может быть использован уран-233, и/или уран-235, и/или плутоний-239.

В указанном способе производства радиоизотопа стронций-89 используется возможность в процессе нейтронного облучения растворного ядерного топлива воздействовать не только на целевой радиоизотоп, но и на его генетические предшественники, образующиеся в результате ядерных превращений осколков в цепочке распада элементов с массовым числом 89 89Seспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 89Brспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 89Krспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 89Rbспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 89Sr. Как видно из этой схемы, одним из элементов цепочки распада является 89Kr - радиоактивный изотоп инертного газа криптона. В результате так называемого «радиолитического кипения» топливного раствора под действием осколков деления криптон-89, не вступая в химическое взаимодействие с топливом, покидает раствор, накапливаясь в свободном пространстве над зеркалом жидкости. Транспортировка осколочного криптона в специальные емкости, изолированные от нейтронного облучения, и выдержка, организованная в два этапа, обеспечивают не только полный распад криптона-89 в целевой радиоизотоп стронций-89, но и его очистку от сопутствующих радиоизотопов криптона, в том числе и от криптона-90, дающего при распаде наиболее регламентируемый примесный радиоизотоп стронций-90. Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптон-89 и криптон-90, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 сек, позволяет за счет выдержки газовой фазы, удаленной из топливного раствора, снизить содержание примеси стронция-90 в целевом радиоизотопе до уровня ˜ 10-4 ат.% и таким образом обеспечить высокую радиоизотопную чистоту стронция-89.

Большая производительность рассматриваемого способа получения радиоизотопа стронций-89 обусловлена высоким сечением реакции деления (n,f) на таких ядрах, как 235U, 233U или 239Pu, достигающим величины 600-800·10-24 см2 для тепловых нейтронов, и выходом осколка криптон-89 - около 4-5% в акте деления.

Возможность использования в ядерных реакторах гомогенного жидкого топлива была продемонстрирована еще в 50-60-х годах прошлого века. По публикациям тех лет известно, что в мире действовало более 20 исследовательских реакторов с топливом на основе водных растворов солей урана. К ним относятся реакторы HRE-1, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO и др. [Тищенко В.А., Смирнов Ю.В., Раевский И.И. Исследовательские реакторы США: обзорная информация АИНФ, 588, М., ЦнииАтоминформ, 1984]. Все эти реакторы в качестве топлива используют водный раствор уранил-сульфата UO2SO 4 с различным обогащением по изотопу 235U, отражателем служит графит, замедлителем и теплоносителем - вода.

Реакторы с гомогенным растворным топливом имеют ряд преимуществ по сравнению с реакторами на твердом топливе. Они обладают отрицательным температурным и мощностным эффектами реактивности, что обеспечивает их высокую ядерную безопасность. Значительно упрощается конструкция активной зоны: отсутствуют оболочки ТВЭЛов, дистанционирующие и другие детали, ухудшающие нейтронные характеристики реактора. Процедура приготовления раствора существенно дешевле изготовления ТВЭ Лов. Загрузка (заливка) растворного топлива также намного проще, что позволяет при необходимости изменять концентрацию делящегося материала в топливе или объем раствора. В активной зоне растворного реактора благодаря хорошим условиям переноса тепла невозможно образование локальных перегревов, вызываемых перекосом полей энерговыделения. Эти реакторы просты и надежны в эксплуатации, не требуют для обслуживания многочисленного персонала.

Сегодня в России действуют несколько реакторов с растворным топливом - ИИН, ВИР, ИГРИК, "Аргус". Наиболее мощный среди них - исследовательский растворный реактор "Аргус", работающий в стационарном режиме на мощности 20 кВт. Реактор разработан в Российском научном центре "Курчатовский институт" и пущен в эксплуатацию в 1981 г. [Афанасьев Н.М., Беневоленский A.M., Венцель О.В. и др. Реактор "Аргус" для лабораторий ядерно-физических методов анализа и контроля. // Атомная энергия, т.61, вып.1, июль 1986, стр. 7-9].

Однако сложная многоступенчатая технология получения стронция-89 по способу, выбранному за прототип, необходимость использования высокоэффективной системы фильтрации для улавливания летучих и аэрозольных примесей, нуждающейся в периодической регенерации, являются главными сдерживающими факторами при расширенном производстве радиоизотопа стронций-89 указанным способом.

Раскрытие изобретения

Задачей, на решение которой направлено предлагаемое изобретение, является упрощение способа получения радиоизотопа стронций-89 на стадии облучения топлива в активной зоне растворного ядерного реактора и его последующей очистки от примесей сопутствующих радиоизотопов, в том числе и от криптона-90, дающего при распаде наиболее жестко регламентируемый примесный радиоизотоп стронций-90.

Поставленная задача решена тем, что в способе получения радиоизотопа стронций-89, включающем облучение активной зоны ядерного реактора с топливом в виде водного раствора солей урана с получением осколков деления, один из которых - криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89, и очистку криптона-89 за счет естественного распада от сопутствующих ему радиоизотопов криптона, в том числе криптона-90, предшественника долгоживущего радиоизотопа стронция-90, отличающийся тем, что очистку криптона-89 осуществляют путем увеличения времени нахождения осколков деления в топливе до распада в нем короткоживущих радиоизотопов, в том числе криптона-90, за счет повышения давления в корпусе ядерного реактора и снижения удельной энергонапряженности топлива, а очищенный криптон-89 направляют на выдержку до его полного распада в целевой радиоизотп.

Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптон-89 и криптон-90, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 сек, позволяет за счет увеличения времени выхода осколочных газов из топливного раствора до способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 400 секунд снизить содержание примеси стронция-90 в целевом радиоизотопе до уровня ˜10-4 ат.% и таким образом обеспечить высокую радиоизотопную чистоту целевого продукта - стронция-89 медицинского назначения.

Из опыта работы растворных реакторов известно, что радиоактивные благородные газы не образуют в растворном топливе устойчивых химических соединений и большей частью выходят из раствора, оставаясь в газовой фазе над поверхностью жидкости [Лобода С.В., Петрунин Н.В., Чарнко В.Е., Хвостионов В.Е. Вынос продуктов деления из топлива растворного реактора //Атомная энергия, т.67, вып.6, декабрь 1989, стр. 432-433]. Механизм выноса благородных газов осколочного происхождения из топливного раствора связан с «радиолитическим кипением» в растворных реакторных системах, которое предполагает образование зародышей газовых пузырьков на треках осколков деления. Согласно этой модели, подтвержденной экспериментально, вначале на треках осколков деления зарождаются паровые пузырьки, которые, остывая и сжимаясь, переходят в газовые, содержащие продукты радиолитического разложения воды - водород и кислород. Атомы радиоактивных газов - продуктов деления урана, диффундируя в газовые пузырьки, выносятся из топливного раствора. При нормальном атмосферном давлении время выхода пузырьков радиолитического газа составляет всего несколько секунд [Атомная энергия, т.67, вып.6, декабрь 1989, стр. 432-433], что обеспечивает возможность выноса и относительно короткоживущих радиоизотопов, в том числе и таких, как криптон-89. Оказавшись в газовой оболочке криптон-89 "всплывает" к границе раздела «жидкость-газ» и переходит в свободный объем над поверхностью растворного топлива.

Длина торможения осколков деления в воде L составляет способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 0,002 см [Физические величины: Справочник. Под ред. Григорьева И.С., Мейлихова Е.З. //Москва, Энергоатомиздат, 1991]. Здесь и далее считается, что характеристики воды и топливного раствора не различаются. Энергия осколков (Еfспособ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 170 МэВ) за время ˜10-10 с переходит во внутреннюю энергию парового пузырька, который в начальный момент представляет собой цилиндрический трек длиной 2L=0,004 см и радиусом 3·10-5 см [Колесов В.Ф. Апериодические импульсные реакторы, г. Саров, РФЯЦ ВНИИЭФ, 1999]. Внутри пузырька находится Nм молекул водяного пара (Н2О) при температуре 100°С и давлении Р=Р0.

NM˜E f/q˜108, (2)

где q=500 кал/г - теплота испарения.

Кроме того, в пузырьке находятся молекулы радиолитического газа, образующиеся в результате ионизации или возбуждения молекул воды. Состав радиолитического газа в основном определяется молекулами водорода Н2 [Пикаев А.К. Современная радиационная химия, т.1-3, Москва, Наука, 1985, 1986, 1987]. Наряду с водородом будет образовываться Н2О2 и кислорода.

Скорость образования водорода, моль/(л·с), может быть выражена уравнением [Бяков В.М., Ничипоров Ф.Г. Радиолиз воды в ядерных реакторах. М., Энергоатомиздат, 1990]:

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

где GH2 - выход водорода; Q - мощность реактора, кВт/л. Индексы f, p и e относятся соответственно к осколкам деления, протонам, возникающим при рассеянии нейтронов, и электронам, образующимся при поглощении способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 -излучения и распаде продуктов деления. В гомогенном реакторе, по крайней мере, около 96% всего водорода, образующегося в растворе, получается за счет энергии осколков деления, 2% - за счет энергии быстрых нейтронов и 2% - за счет энергии способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 -излучения. Поэтому двумя последними членами в уравнении (1) можно пренебречь.

Число молекул радиолитического газа в одном пузырьке достигает NРГ˜5·10 5. Отсюда следует, что удельный выход радиолитического газа составляет

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

где способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 , способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =W/W0, W - удельное тепловыделение в активной зоне растворного реактора, W0=1 кВт/л, способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 Свойства воды практически не меняются с ростом давления, поэтому масса радиолитического газа, образующегося в единицу времени, постоянна, следовательно, объем радиолитического газа обратно пропорционален Р, что и отражено в (3).

Молекулы воды, ударяющиеся о стенку пузырька в топливном растворе, поглощаются с вероятностью ˜1 [Френкель Я.И. Кинетическая теория жидкостей. Ленинград, Наука, 1975], а сам паровой пузырек исчезает за время ˜10-7 с. Из опытов известно, что на его месте остается в среднем ˜1,5 начальных пузырьков радиусом R 0=1,5·10-5 см, наполненных радиолитическим газом [Колесов В.Ф. Апериодические импульсные реакторы, г. Саров, РФЯЦ ВНИИЭФ, 1999].

Радиус начального пузырька меняется по закону [Зельдович Я.Б. //ЖЭТФ 12 (1942), стр. 525]:

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Первое слагаемое описывает диффузию радиолитического газа из пузырька. Здесь D˜10-5 см/с - коэффициент диффузии радиолитического газа в воде, С - концентрация радиолитического газа, RС - радиус критического пузырька.

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

где способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =0,035, что соответствует насыщенному раствору радиолитического газа в воде [Киреев В.А. Курс физической химии. Москва. Госхимиздат, 1955]. Радиус критического пузырька определяется выражением

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

где способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =70 дн/см - коэффициент поверхностного натяжения воды, Х=способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 С/ способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 - степень пересыщения раствора. Здесь и далее концентрация С определена как отношение объема радиолитического газа, получающегося при полном выделении его из жидкости при данном давлении Р, к объему жидкости. При таком определении согласно закону Генри величина способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 слабо зависит от давления.

Второе слагаемое в (4) описывает коагуляцию (слияние) пузырьков в процессе их всплытия под действием выталкивающей силы. Здесь а˜0,5; g=980 см/с2; способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 /способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 =0,01 см2/c - кинематическая вязкость воды, способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 - обычная вязкость воды, способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 - плотность. При Х˜1 имеем

RC˜2·10 -4/ способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Поэтому при R˜R0, когда последним слагаемым в (4) (коагуляцией) можно пренебречь, из формулы (4) получаем, что начальный пузырек исчезает за время 2·10 -5 с. Этот вывод остается справедливым и при учете присущих диффузии флуктуаций, вызывающих отклонения от средних значений R, описываемых уравнением (4). Согласно [Френкель Я.И. Кинетическая теория жидкостей. Ленинград, Наука, 1975] при R0<R С вероятность выживания начального пузырька исчезающе мала, а при R0>RС она близка к единице, возрастая от нуля до единицы в узком интервале изменения R0:

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Вследствие (5), (6) начальные пузырьки с неизбежностью рассасываются и поэтому спонтанное образование устойчивых зародышей в обычных условиях эксплуатации растворного реактора, например реактора "Аргус" (Р˜1 ата, Х˜1, Т<100°С), исключено.

В этих условиях пузырьки радиолитического газа образуются по механизму гетерогенной нуклеации [Фольмер М. Кинетика образования новой фазы. Москва, Наука, 1986], то есть на мельчайших (R˜RС) твердых взвешенных частичках, неизбежно присутствующих в топливном растворе, на которых происходит безбарьерная нуклеация радиолитического газа вследствие адсорбции радиолитического газа и последующего образования пленки на поверхностях частиц.

При стационарном режиме работы реактора уравнение баланса радиолитического газа имеет вид

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

откуда из (1), (3) получаем соотношение для te - времени выхода радиолитического газа из жидкости

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Гетерогенная нуклеация - быстрый процесс, поэтому пересыщение невелико (X=0,1÷0,5), следовательно,

t e˜10·Q, c способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Отсюда видно, в частности, что при Р=1 атм, W=1 кВт/л время удержания РГ в жидкости составляет ˜10 с, а при Р=3 атм и W=0,3 кВт/л оно достигает уже ˜100 с. В последнем случае величина te оптимальна для наработки изотопа 89Kr с малым содержанием 90Kr.

Физическая причина увеличения te с ростом Q состоит в следующем. При гетерогенной нуклеации отсутствует чрезвычайно медленная стадия роста подкритических пузырьков (R<RC ), которая имеется при гомогенной флуктуационной нуклеации. Последующая стадия роста закритических пузырьков (R>RC) происходит в том и другом случаях практически одинаково, поскольку полностью определяется объемной диффузией радиолитического газа к растущим околокритическим (R˜RC) пузырькам, происходящей за время

tD˜RC 2/(D·способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 C) способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Согласно формуле (4) скорость роста пузырьков имеет минимум при R=R1, где

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

При R>R1 пузырьки быстро увеличиваются в размерах и всплывают под действием выталкивающей силы, поэтому длительность второй стадии (всплытия) определяется размерами R˜R1:

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

Радиус всплывающих пузырьков у поверхности жидкости составляет

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 где L - вертикальный размер сосуда, L0=25 см. Таким образом,

способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817

При увеличении параметра Q время выхода радиолитического газа te растет в основном за счет роста времени диффузии tD. В частности, при W=0,5 кВт/л и Р=1 атм, Х=0,45; tD=8 с; t0=9 с; te=17 с, а уже при Р=5 атм, Х=0,09; tD=47 с; t0=18 с; te=65 с. Отсюда видно, что с ростом Q пересыщение Х уменьшается. Согласно (4) пузырьки при этом в среднем становятся крупнее, а их концентрация падает. В результате уменьшается отношение суммарной площади их поверхности к объему, а время диффузии растет.

Как следует из приведенных оценок, скорость образования радиолитического газа зависит только от мощности растворного реактора, а время выхода пузырьков газа из топливного раствора является функцией давления, линейно повышаясь с его ростом, что подтверждается данными экспериментальных работы, например [Колосов В.Ф. Апериодические импульсные реакторы, стр. 626, 627]. При очень высоких давлениях в корпусе реактора «радиолитическое кипение» раствора и, соответственно, выход радиолитических газов из топлива вообще подавляется. Варьируя давление в реакторе, можно регулировать размер паровых пузырьков и темп их роста за счет диффузии радиолитических газов. Повышая давление в реакторе, можно увеличить время пребывания газообразных осколков деления в топливном растворе. Таким образом, сдерживая «радиолитическое кипение» раствора за счет вариации давления в корпусе реактора, можно регулировать радиоизотопный состав газа в свободном объеме растворного реактора.

Кроме того, скорость накопления радиолитических газов в растворных реакторах зависит от удельной энергонапряженности топлива. При одинаковой мощности реактора, но с разными концентрациями урана в топливе скорость накопления радиолитических газов в реакторе может различаться в несколько раз [Бяков В.М., Ничипоров Ф.Г. Радиолиз воды в ядерных реакторах, М., Энергоатомиздат, 1990 г., стр. 147]. Изменяя концентрацию урана в растворе, можно подобрать оптимальную удельную энергонапряженность топлива, которая будет соответствовать заданному времени выхода газообразных осколков из топливного раствора, обеспечивая очистку стронция-89 от примесных радиоизотопов за счет их радиоактивного распада. В частности, увеличивая время пребывания газообразных осколков деления в растворном топливе до способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 400 секунд, можно свести к минимуму примесь радиоизотопа криптон-90 в свободном объеме реактора, который в результате распада дает наиболее регламентируемый радиоизотоп стронций-90.

При давлении в корпусе реактора Р=3 ат и удельной энергонапряженности 0,3 кВт/литр время пребывания радиолитических газов в топливе способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 превысит 100 секунд, а при давлении способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 10 ат способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 достигнет 300-400 секунд, что обеспечит допустимый уровень примеси радиоизотопа стронций-90 в целевом радиоизотопе.

Осуществление изобретения

На чертеже представлена схема реализации способа получения радиоизотопа стронций-89 в растворном реакторе под давлением.

Активная зона реактора 1 представляет собой цельнометаллический сварной корпус цилиндрической формы с полусферическим дном. Диаметр корпуса 500 мм, высота 1000 мм, толщина стенки 25 мм. Корпус соединен с газовым контуром, содержащим циркуляционный насос 2 и объем 3 для выдержки газообразных осколков, удаленных из реактора, а также клапаны с дистанционным управлением 4. Внутри корпуса расположен змеевик охлаждения 5 и трасса 6 подачи топливного раствора с клапаном 7. Элементы активной зоны, находящиеся в длительном контакте с топливным раствором, и газовый контур выполнены из нержавеющей стали ОХ18Н10Т. Корпус реактора окружен боковым и нижним торцевым графитовым отражателем.

Топливом реактора служит водный раствор уранил-сульфата UO 2SO4, обогащенный по изотопу 235U до 20%, с концентрацией урана 73,2 г/л. Объем топливного раствора 100 л. Максимальная мощность реактора 20 кВт.

Водный раствор уранил-сульфата с выбранной заранее концентрацией урана, по трассе подачи топливного раствора 6 заливают в активную зону ядерного реактора 1. Корпус реактора подсоединяют к петлевому газовому контуру и герметизируют. Реактор выводят на заданный уровень мощности, поддерживая условия протекания цепной реакции деления в растворном топливе. В результате деления урана-235 или ядер других расщепляющихся материалов в растворном топливе нарабатывается газообразный радиоизотоп криптон-89, который, не вступая в химическую реакцию с топливом или осколочными элементами, поступает в свободное пространство над поверхностью жидкости за счет «радиолитического кипения» раствора.

Удаление газовой фракции из свободного объема реактора осуществляют с помощью циркуляционного насоса. С газовым потоком радиоизотопы по герметичному контуру направляют в камеру выдержки, в которой в результате распада криптона-89 образуется и улавливается целевой радиоизотоп стронций-89. Затем газовый поток с помощью циркуляционного насоса 2 возвращают в корпус реактора.

Осажденный в камере выдержки стронций-89 смывают раствором кислоты и направляют на радиохимическую очистку для получения целевого продукта кондиционного качества.

Для регенерации продуктов радиолиза водорода и кислорода используются каталитический рекомбинатор 8, теплообменник 9 и трубопровод 10.

Для уменьшения количества примесей, образовавшихся в результате деления ядер и поступающих с газовым потоком в объем выдержки, на входе в объем 3 установлена система фильтров 11.

Выбранная величина рабочего давления в корпусе реактора 1 поддерживается за счет напуска инертного газа, например аргона, из баллонов высокого давления 12 через клапан 13.

Пример 1. Растворный ядерный реактор с газовым контуром.

В качестве реакторной установки, предназначенной для использования в области производства радиоизотопов, выбран импульсный исследовательский реактор «Гидра» с замкнутым газовым контуром. Корпус реактора рассчитан на давление до 100 ат.

Рассмотрим более детальную схему получения радиоизотопа стронций-89 в растворном ядерном реакторе под давлением.

Водный раствор UO2SO 4 с выбранной заранее концентрацией урана по трассе подачи топливного раствора 6 через клапан 7 заливают в активную зону ядерного реактора 1.

После переходных процессов, связанных с выводом реактора на заданную мощность, в результате деления ядер 235U в топливе нарабатывают газообразные радиоизотопы, поступающие в свободное пространство над поверхностью раствора за счет механизма «радиолитического кипения». Отвод тепла, выделяющегося в процессе работы реактора, осуществляют с помощью змеевика охлаждения 5.

Варьируя давление Р в корпусе реактора, подбирают время пребывания газообразных осколков деления в топливном растворе способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 , достигающее способ получения радиоизотопа стронций-89, патент № 2276817 400 секунд, которое достаточно для распада короткоживущих газообразных осколков, в том числе и криптона-90. Газообразные продукты деления, вышедшие из топливного раствора в свободный объем реактора, удаляют с помощью циркуляционного насоса 2 и через открытые вентили 4 и фильтрующий элемент 11 направляют по газовому контуру в объем 3 для выдержки и получения целевого радиоизотопа стронций-89.

Осажденный в объеме 3 стронций-89 смывают раствором кислоты и направляют на радиохимическую очистку для получения целевого продукта кондиционного качества.

Продукты радиолиза топливного раствора - водород и кислород регенерируются с помощью устройства, включающего каталитический рекомбинатор 8, теплообменник 9 и трубопровод 10, которые вместе с корпусом реактора образуют герметичную систему.

Предложенный способ получения радиоизотопа стронций-89 с использованием исследовательского ядерного реактора с растворным топливом под давлением по сравнению с другими проще в реализации и эксплуатации, обслуживание реактора и установки в целом не требует многочисленного персонала, а также обеспечивается надежность выполнения требований радиационной безопасности и экологии.

ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ

Способ получения радиоизотопа стронций-89, включающий облучение топлива в виде водного раствора солей урана в активной зоне ядерного реактора с получением осколков деления, один из которых - криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89, и очистку криптона-89 за счет естественного распада от сопутствующих ему радиоизотопов криптона, в том числе криптона-90, предшественника долгоживущего радиоизотопа стронция-90, отличающийся тем, что очистку криптона-89 осуществляют путем увеличения времени нахождения осколков деления в топливе до распада в нем короткоживущих радиоизотопов, в том числе криптона-90, за счет повышения давления в корпусе ядерного реактора и снижения удельной энергонапряженности топлива, а очищенный криптон-89 направляют на выдержку до его полного распада в целевой радиоизотоп.


Скачать патент РФ Официальная публикация
патента РФ № 2276817

patent-2276817.pdf
Патентный поиск по классам МПК-8:

Класс G21G1/02 в ядерных реакторах

Патенты РФ в классе G21G1/02:
мишень для наработки изотопа мо-99 -  патент 2511215 (10.04.2014)
устройства и способы для создания радиоизотопов в инструментальных трубках ядерного реактора -  патент 2501107 (10.12.2013)
устройство и способ производства медицинских изотопов -  патент 2494484 (27.09.2013)
способ получения в графите графеновых ячеек с добавкой радиоактивных изотопов -  патент 2477705 (20.03.2013)
мишень для наработки изотопа 99мо -  патент 2476941 (27.02.2013)
стартовая композиция мишени на основе радия и способ ее изготовления -  патент 2436179 (10.12.2011)
способ и устройство для производства молибдена-99 -  патент 2413020 (27.02.2011)
мишень для получения радионуклидов и способ ее изготовления (варианты) -  патент 2393564 (27.06.2010)
способ охлаждения активной зоны быстрого реактора и устройство его осуществления -  патент 2361302 (10.07.2009)
система и способ разрушения радиоактивных отходов -  патент 2313146 (20.12.2007)

Наверх