способ переработки облученного ядерного топлива (варианты)
Классы МПК: | G21C19/46 водные способы |
Автор(ы): | Зильберман Б.Я. (RU), Сытник Л.В. (RU), Горский А.Г. (RU), Боровиков Е.А. (RU), Ковригина Е.Н. (RU) |
Патентообладатель(и): | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" (RU) |
Приоритеты: |
подача заявки:
2003-04-09 публикация патента:
27.03.2005 |
Изобретение относится к области обращения с отработавшим ядерным топливом. Сущность изобретения: способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu включает экстракцию U, Pu, Np, Tc из азотнокислого раствора 30% раствором трибутилфосфата и отделение Np и Tc. Последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана. Раствор подают в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu:U=1:4. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Совместную реэкстракцию плутония и части урана также проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт. Преимущество изобретения заключается в обеспечении нераспространения делящихся материалов. 2 с.п. ф-лы., 2 табл., 1 ил.
Формула изобретения
1. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Рu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана, подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu:U=1:4 после отмывки реэкстракта оборотным экстрагентом от избыточного U(VI), при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI).
2. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что совместную реэкстракцию плутония и части урана проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония, при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт.
Описание изобретения к патенту
Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с обеспечением повторного использования регенерированных ядерных материалов в смешанном уран-плутониевом оксидном МОХ-топливе.
Известные способы получения МОХ-топлива включают получение отдельных фракций окиси плутония и обедненной по U235 окиси урана с дальнейшим смешением их [1]. Однако процессы, в которых присутствует выделение отдельной фракции окиси плутония, не могут считаться обеспечивающими принцип нераспространения делящихся материалов. Наилучшим образом принцип нераспространения обеспечивается при получении совместной композиции Рu и U в водном растворе и получении из него смеси оксидов.
Известен способ переработки ОЯТ [2], в котором из органического раствора, полученного в результате экстракции и содержащего U, Pu, Np и Тc, предлагается после отделения Np и Тс выделять совместно Pu и U в нужном соотношении с помощью АГК. Однако в данном способе не указаны пути реализации этого решения и поддержания заданного соотношения Pu и U при изменении их состава в узких пределах. Другим недостатком данного способа является невозможность включения в оборот обедненного урана. Данный способ является наиболее близким к заявленному способу.
Предлагаемым изобретением решается задача получения в процессе переработки ОЯТ совместных реэкстрактов урана и плутония заданного состава с использованием как обедненного, так и регенерированного урана, при соблюдении принципа нераспространения делящихся материалов.
Для получения водной композиции, имеющей весовое соотношение Pu:U=1:4, предлагается из органического раствора, полученного при переработке облученного ядерного топлива АЭС (ОЯТ АЭС) по схеме Пурекс-процесса и содержащего Pu, Np, Тc и U, характеристического изотопного состава, отделять Np и Тc и по первому варианту проводить реэкстракцию Pu раствором обедненного или регенерированного U(IV), подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте соотношения Pu и U, равные 1:4, при одновременной подаче в конец блока 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Полученная водная композиция содержит Pu и U (обедненного состава). В ходе такой операции изотопный состав регенерированного урана меняется незначительно по количеству U235.
Согласно второму варианту изобретения для решения поставленной задачи предлагается из органического раствора после отделения Np и Тc совместно реэкстрагировать Pu и часть урана раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты, с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт, в отсутствии отмывки последнего от U(VI) оборотным экстрагентом. В качестве комплексообразователя возможно использование ацетогидроксамовой кислоты.
Объединение двух технических решений в одну заявку связано с тем, что два данных способа решают одну и ту же задачу принципиально одним и тем же путем, при этом обеспечивается получение одного и того же технического результата - получение совместного реэкстракта Рu и U с весовым соотношением 1:4. С другой стороны, разделение на варианты связано с тем, что в первом случае на получение композиции Pu-U привлекается уран, обедненный или регенерированный, а во втором случае берется уран из органического экстракта. Таким образом, оба варианта являются равноценными для решения задачи.
На чертеже приведена схема блока для получения совместного реэкстракта Рu и U. Блок состоит из 12 экстракционных ячеек, номера которых обозначены цифрами от 1 до 12. Стрелки представляют входящие и выходящие потоки, имеющие следующие обозначения: 1 - экстракт Рu и U, 2 - экстрагент, 3 - реэкстрагент Рu, 4 - промывной раствор, 5 - реэкстрагент Рu и U, 6 - экстракт U.
Способ осуществляется следующим образом. Исходный раствор состава: НNО 3 - 3 моль/л, U - 250 г/л, Рu - 2,4 г/л, Np - 180 мг/л, Тс – 200 мг/л поступает на экстракцию 30% трибутилфосфатом в разбавителе; для окисления Np(IV) до Np(VI) используется раствор Cr(VI). После реэкстракции Тс раствором концентрированной НNO 3 и Np раствором восстановителя экстракт Рu поступает в 3 ступень блока реэкстракции на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), полученного из обедненного или регенерированного U с низким содержанием U(VI), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. В последнюю ступень блока подается раствор НNО3 заданной концентрации. Реэкстракт U(IV), Pu(III) обрабатывается на двух ступенях оборотным экстрагентом. После отделения Рu проводится реэкстракция U разбавленным раствором азотной кислоты.
Во втором варианте после отделения Np и Тc экстракт Рu и U поступает на реэкстракцию Рu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Корректировка соотношения Pu:U, равного 1:4, осуществляется потоком азотной кислоты.
Пример 1 (1-й вариант).
Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тc поступает в 3 ступень экстракционного блока на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. Реэкстракт U(IV)-Pu(III) обрабатывается на 2 ступенях оборотным экстрагентом. Технологические показатели приведены в таблице 1. В результате проведенной операции получен реэкстракт, содержащий Рu и U в необходимом соотношении 1:4.
Таблица 1 Технологические показатели процесса получения совместного реэкстракта Рu и обедненного U при соотношении 1:4 | ||||||
№ | Наименование потока | Расход, м3/т | Концентрация компонентов, г/л | |||
НNО 3 | U(VI) | U(IV) | Pu | |||
1 | Экстракт Pu, U | 15,0 | 6 | 66 | 0,64 | |
2 | Экстрагент | 2,0 | ||||
3 | Реэкстрагент Pu | 1,0 | 63 | 8 | 42 | |
4 | Промывной раствор | 0,5 | 13 | |||
5 | Реэкстракт Pu, U | 1,5 | 80 | <0,5 | 25,6 | 6,4 |
6 | Экстракт | 17 | <1 | 60 | 0,002 |
Пример 2 (2-й вариант).
Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тс поступает на реэкстракцию Pu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Раствор реэкстрагента Pu подается в середину блока (по ходу экстрагента). Для корректировки содержания U в реэкстракте Pu в последнюю ступень блока подается раствор НNО3 заданной концентрации и расчетным соотношении потоков водной и органической фаз. Технологические показатели приведены в таблице 2. Изменение концентрации компонентов при сохранении заданного соотношения сказывается на практике линейной функцией расхода раствора кислоты. Полученный реэкстракт, содержащий Рu и U в соотношении 1:4, отвечает поставленной задаче.
Таблица 2 Технологические показатели процесса получения совместного реэкстракта Рu и регенерированного U и при соотношении, равном 1:4. | ||||||
№ | Наименование | Расход, | Концентрация компонентов | |||
потока | м 3/т | НNО3 | U(VI) | U(IV) | Pu | |
1 | Экстракт Pu, U | 15,0 | 6 | 66 | 0,64 | |
2 | Экстрагент | не подается | ||||
3 | Реэкстрагент Pu | 0.5 | 13 | 45 | ||
4 | Промывной раствор | 1,15 | 13 | |||
5 | Реэкстракт Pu, U | 1,65 | 70 | 23,2 | 5,8 | 15 |
6 | Экстракт U | 15 | <1 | 64,5 | 0,002 |
Список источников
1. Mixed Oxide Fuel(MOX) Explatation and Destruction in Power Readctors. Edited by Erich R. Merz, Carl E. Walter and Gennady M. Pshakin. NATO ASI Series., p.165-191.
2. Б.Я.Зильберман, Ю.С.Федоров, Е.Н.Мишин, Л.И.Сытник, О.В.Шмидт "Суперпурекс как ТБФ-совместимый процесс для извлечения и фракционирования долгоживущих радионуклидов из отработавшего топлива АЭС”. - Химическая технология, 2002, т.3, №7, ст. 33-37.
Класс G21C19/46 водные способы