способ получения радиоактивных изотопов кобальт-57 и кадмий-109

Формула изобретения

1. Способ получения радиоактивных изотопов кобальт-57 и кадмий-109, включающий изготовление двухслойной мишени, облучение ее пучком ускоренных протонов и химическую переработку мишени, отличающийся тем, что изготовление двухслойной мишени осуществляют нанесением слоя металлического серебра-109 на металлическую подложку диффузионной сваркой, затем нанесением слоя никеля-58 электрохимическим способом с последующим осуществлением диффузионной сварки слоев серебра-109 и никеля-58, а мишень облучают протонами с такими первоначальными энергиями, чтобы их энергия на переходе между слоями никеля-58 и серебра-109 находилась в диапазоне 13 - 15 МэВ.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве пучка ускоренных протонов используют внутренний протонный пучок циклотрона.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что слой никеля после облучения растворяют с поверхности мишени в соляной кислоте химическим или электрохимическим методом полностью или послойно.

4. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве материала подложки используют медь.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов на ускорителях заряженных частиц, в частности кобальта-57 и кадмия-109, на циклотроне с использованием внутреннего пучка протонов.

Известны способы получения радиоактивных изотопов кобальт-57 и кадмий-109 на циклотроне путем облучения соответственно никеля-58 и серебра-109 пучком протонов (Kaufman S., Reactions of Protons with Ni-58 and Ni-60// J, PR, 117, 1532, 60 /1/. Tanaka S., Furukawa M., Chiba M., Nuclear Reactios of Nikel with Protons up to 56 MeV//J, Jin, 34, 2419, 72 /2/. Wing J., Huizenga J.R., (p, n) Cross Sections of V-51, Cr-52, Cu-63, Cu-65, Ag-107, Ag-109, Cd-111, Cd-114 and La-139 from 5 to 10.5 MeV// J, PR, 128, 280, 62 /3/. Krasnov N.N., Sevastianov Yu.G., Konyakhin N.A., Razbash A.A., Ognev A.A., Ponomarev A.A. Radionuclide Production on Cyclotron of Institute of Physics and Power Engineering.// Proceedings of the IVth International Workshop on Targetry and Target Chemistry, PSI Villigen, Switzerland September 9-12, 1991, p.54-56 /4/. Strelov F.W.E. Improved separation of cadmium-109 from silver cyclotron targets by anion exchange chromatography in nitric acid-hydrobromic acid mixtures//Anal. Chim. Acta, 1978, Vol.97, p.87 /5/).

Недостатками известных способов являются: получение только одного изотопа в мишени, т.е. необходимость облучения двух разных мишеней для получения кобальта-57 и кадмия-109; относительная невысокая теплостойкость мишеней, обусловленная недостаточно хорошим сцеплением облучаемого материала с подложкой мишени; некоторые трудности при переработке никелевой мишени, связанные с попаданием значительных количеств меди из подложки в раствор при растворении никелевого слоя, что увеличивает объемы растворов для очистки кобальта-57 от меди.

Наиболее близким к предлагаемому способу по технической сущности и достигаемому результату является способ одновременного получения радиоактивных изотопов кадмий-109, кобальт-57 и марганец-54 на циклотроне путем облучения мишени, содержащей серебро-109 и железо-56 дейтронами с энергией 16 МэВ (Smith-Jones P.M., Strelov F.W.E., Haasbroek F.J.,Bohmer R.G. Production of Carrier Free ¹⁰⁹Cd, ⁵⁷Co and ⁵⁴Mn from a Composite Cyclotron Target of Enriched Silver-109 and Iron-56// Appl. Radial Isot., 1988, vol.39, No.10, p.1073-1078 /6/).

Мишень для получения указанных радиоактивных изотопов представляет собой медную подложку, на которую нанесены два слоя: сначала слой железа-56, а на поверхность железа наносится слой серебра-109.

Толщина слоев серебра выбрана такой, что в серебре дейтроны теряют энергию с 16 МэВ до 7 МэВ и в этом слое образуется радиоактивный изотоп кадмий-109 по ядерной реакции ¹⁰⁹Ag(d,2n)¹⁰⁹Cd. В слое железа образуются кобальт-57 и марганец-54 по ядерным реакциям: ⁵⁶Fe(d,n) ⁵⁷Co и ⁵⁶Fe(d,) ⁵⁴Mn.

После окончания облучения и соответствующей выдержки во времени облученные серебро и железо снимают фрезой с медной подложки, растворяют и из полученных растворов выделяют все три радиоизотопа.

К недостаткам способа, выбранном в качестве прототипа, следует отнести то, что этот способ направлен, главным образом, на получение кадмия-109, поскольку отношение активности кадмия к активности кобальта-57 составляет около 8:1, тогда как потребность в кобальте-57 на потребительском рынке выше, чем кадмия-109. Кроме того, нанесение серебра на медную подложку осуществляют из цианидных электролитов электрохимическим способом, что представляет определенную трудность и опасность. Переработка облученной мишени довольно трудоемка. При облучении мишени образуется значительное количество химически неотделяемого радионуклида кобальт-56 от радионуклида кобальт-57. Относительно невысокая теплостойкость мишеней, обусловленная недостаточно хорошим сцеплением нанесенных электролитическим методом слоев облучаемых материалов с подложкой мишени и друг с другом, ограничивает величины токов заряженных частиц на мишени.

Решаемая техническая задача состояла в устранении указанных недостатков, а именно обеспечение высокой производительности наработки радионуклидов, упрощение технологии переработки облученной мишени, улучшение условий безопасности и возможности получения кобальта-57 с заданными характеристиками по количеству примесей Со-56 и Со-58.

Сущность изобретения состоит в следующем. Предложен способ получения радиоактивных изотопов кобальт-57 и кадмий-109, включающий изготовление двухслойной мишени, облучение ее пучком ускоренных протонов и химическую переработку мишени. Отличительные особенности предложенного способа состоят в том, что изготовление двухслойной мишени осуществляют нанесением слоя металлического серебра-109 на металлическую подложку диффузионной сваркой, затем нанесением слоя никеля-58 электрохимическим способом с последующим осуществлением диффузионной сварки слоев серебра-109 и никеля-58, а мишень облучают протонами с такими первоначальными энергиями, чтобы их энергия на переходе между слоями серебра-109 и никеля-58 находилась в диапазоне от 13 до 15 МэВ.

Дополнительно предлагается в качестве пучка ускоренных протонов использовать внутренний протонный пучок циклотрона.

Кроме того, прелагается облучаемую поверхность мишени выполнять криволинейной в форме части цилиндра с радиусом, равным радиусу конечной орбиты внутреннего пучка протонов.

Целесообразно также слой никеля после облучения растворять в мишени в соляной кислоте химическим или электрохимическим методом полностью или послойно.

Целесообразно в качестве материала подложки использовать медь.

Указанный технический результат достигается благодаря тому, что:

Предлагается использовать двухслойную мишень, на медную подложку которой сначала наносится слой серебра (серебро-109), а затем на серебро наносится слой никеля-58.

Кобальт-57 образуется при облучении никеля-58 протонами с энергией протонов более 10 МэВ, а кадмий-109 образуется при облучении серебра-109 протонами с энергией более 4 МэВ. Минимальные потери выхода кобальта-57 и в то же время значительный выход кадмия-109 могут быть получены в случае, если на слой серебра будут падать протоны с энергией 13-15 МэВ. Поэтому толщина слоя никеля-58 выбирается с учетом начальной энергии протонов, потерь энергии в слое никеля-58 до величины энергии 13-15 МэВ.

Чтобы мишень имела высокую тепловую стойкость, чтобы можно было облучать ее пучком протонов более высокой мощности и тем самым обеспечить более высокую производительность, должно быть надежное и прочное соединение между слоями облучаемого вещества и поверхностью мишенной подложки.

В предлагаемом способе для обеспечения прочного сцепления слоев предлагается применять метод диффузионной сварки в вакууме. Сначала сваривается фольга из серебра-109 с медной подложкой мишени. Затем на поверхность серебра наносится электрохимическим методом слой никеля-58. После этого производится диффузионная сварка в вакууме никеля с серебром и дополнительно серебра с медной подложкой. Такой способ изготовления мишени обеспечивает более высокую тепловую стойкость мишени. Кроме того, в процессе облучения обратная сторона подложки мишени охлаждается потоком воды.

При облучении мишени на циклотроне для предотвращения возможного теплового повреждения отдельных участков облучаемой поверхности вследствие перегрева используется система контроля температурного поля. Контроль осуществляется с помощью дистанционного измерения интенсивности инфракрасного излучения, испускаемого поверхностью мишени (Способ получения радиоактивных изотопов. Авторское свидетельство №965197, 1982 /7/).

Для того чтобы обеспечить одинаковый угол падения внутреннего пучка протонов на облучаемую поверхность мишени по всей ее длине, а следовательно, и одинаковое распределение активности радиоизотопов по толщине слоев облучаемых материалов по всей облучаемой поверхности мишени, поверхность мишени выполнена криволинейной с радиусом кривизны, равным радиусу конечной орбиты пучка. При этом становится более равномерным распределение пучка протонов по поверхности мишени и тем самым становится более равномерной тепловая нагрузка, что также позволяет производить облучение пучком протонов более высокой интенсивности, обеспечивая более высокую производительность.

Нанесение никеля-58 на слой серебра позволяет легко растворять никель химическим или электрохимическим методом в соляной кислоте. По окончании растворения никеля на поверхности серебра образуется пленка трудно растворимого хлорида серебра и дальнейшее растворение прекращается. Таким образом, медь не попадает в раствор, что облегчает выделение кобальта-57.

Одной из основных характеристик качества радиоизотопа кобальт-57 является содержание радиоактивных примесей кобальта-56 и кобальта-58. Эта величина изменяется по глубине никеля от слоя к слою. Поэтому, используя послойное растворение, можно получать кобальт-57 с различным содержанием радиоактивных примесей. Криволинейная поверхность мишени, обеспечивающая равномерное распределение активности радиоизотопов по толщине слоев облучаемых материалов по всей облучаемой поверхности мишени, позволяет более точно прогнозировать толщину растворяемых слоев никеля для получения кобальта-57 с заданными характеристиками.

Предлагаемый способ получения радиоактивных изотопов кобальт-57 и кадмий-109 осуществляется следующим образом.

Изготавливается облучаемая мишень нанесением серебра толщиной 90 мкм на медную подложку толщиной 2 мм методом диффузионной сварки. На слой серебра электрохимическим способом наносится слой Ni-58 толщиной 45 мкм. После этого производится диффузионная сварка в вакууме никеля с серебром и дополнительно серебра с медной подложкой. После чего облучаемой поверхности прессованием придают необходимую кривизну с радиусом кривизны, равном 640 мм. Мишень устанавливается в мишенное устройство, помещается в вакуумную камеру циклотрона и на нее подается пучок ускоренных до энергии 20 МэВ протонов. Средняя тепловая мощность, выделяемая на мишени во время облучения 16-20 кВт. Доза облучения составляет примерно 1500 кВт и зависит от необходимого количества нарабатываемых изотопов. После набора заданной дозы мишень снимается с мишенного устройства и передается на радиохимическую переработку, где происходит послойное электрохимическое растворение никеля и серебра и последующее радиохимическое выделение изотопов из соответствующих растворов.

Предлагаемое изобретение поясняется следующими примерами.

Пример 1

При облучении мишеней на циклотроне для предотвращения возможного теплового повреждения отдельных участков облучаемой поверхности вследствие перегрева используется система контроля температурного поля.

В таблице 1 представлены результаты, полученные при облучении 6 экспериментальных мишеней.

Представленные экспериментальные данные показывают, что предлагаемые технические решения, а именно применение метода диффузионной сварки в вакууме на этапах нанесения каждого слоя облучаемого материала и криволинейной поверхности мишени позволяют производить облучение мишени пучком протонов более высокой интенсивности и тем самым существенно повысить производительность наработки радиоизотопов.

Пример 2

В таблице 2 представлены результаты послойного растворения никеля-58 с облученных двухслойных мишеней.

Как видно из представленных данных, в зависимости от условий снятия слоев никеля-58 можно получать кобальт-57 с различным содержанием примесей.

Пример 3

Двухслойные мишени №№7624, 7625, 7638, 7639, 7660, 7661 и 7666 были изготовлены по предлагаемому способу. Слой серебра был из природного материала. После растворения никеля-58 и выделения из него кобальта-57 в мишенях было 606 мКи кадмия-109. Серебро с мишеней было переведено в раствор и по стандартной технологии было выделено 540 мКи кадмия-109, т.е. около 90%. Таким образом, кроме кобальта-57 при облучении двухслойных мишеней получен также радиоизотоп кадмий-109, причем практически без уменьшения выхода кобальта-57.