способ выделения радионуклида углерод -14 из облученного нейтронами нитрида алюминия

Формула изобретения

Способ выделения радионуклида углерод-14 из облученного нейтронами нитрида алюминия, заключающийся в нагревании облученного нитрида алюминия в виде порошка или таблеток в токе кислорода при 920 1180^oС в течение 1 - 5 ч, отличающийся тем, что нитрид алюминия перед облучением подвергают термической обработке в токе кислорода при 800 850^oС в течение 5 30 ч.

Описание изобретения к патенту

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано при производстве радионуклида углерод-14, широко применяемого для синтеза меченых соединений.

Известен способ получения углерода-14 из облученного нейтронами нитрида алюминия, согласно которому тонкоизмельченный порошок AlN сначала нагревают в токе кислорода в течение 30 мин до температуры 600-700^oC, а затем повышают температуру до 900^oC и поддерживают ее до полного окисления нитрида алюминия /1/.

К недостаткам данного способа следует отнести длительность работы с облученным материалом, обусловленную тем, что при 900^oC процесс окисления нитрида алюминия происходит достаточно медленно, кроме того, этот метод практически не может быть использован при работе с брикетированным облученным нитридом алюминия.

Наиболее близким к заявленному является способ извлечения углерода-14 из облученного нейтронами нитрида алюминия, заключающийся в том, что AlN после облучения в виде порошка или таблеток нагревают в токе кислорода при температуре 920-1180^oC в течение 5 ч /2/. При загрузке нитрида алюминия в печь-реактор в виде порошка происходит практически полное выгорание целевого продукта. Однако при загрузке AlN в виде таблеток в тех же условиях степень извлечения углерода-14 составляет лишь 50% Следует отметить, что данный способ не позволяет получать углерод-14 хорошего качества, поскольку содержащийся в исходном нитриде алюминия стабильный изотоп углерод-12 после облучения и последующей термической обработки, в токе кислорода также выделяется в виде диоксида углерода и загрязняет целевой препарат, снижая его удельную радиоактивность.

Технической задачей изобретения является увеличение удельной радиоактивности углерода-14, извлекаемого из облученного нейтронами нитрида алюминия посредством предварительной очистки мишенного материала от углерода-12.

Указанная задача решается тем, что исходный нитрид алюминия перед облучением подвергают термической обработке в токе кислорода при температуре 800-950^oC в течение 5-30 ч. Предлагаемый режим обработки позволяет практически полностью исключить углерод-12 из исходного мишенного препарата. При этом окисление нитрида алюминия практически не происходит, т.е. содержание азота в нем остается неизменным. Последующие процессы реакторной обработки и окислительного обжига позволяют получить препарат углерод-14 более высокой удельной радиоактивностью.

Сопоставление с прототипом показывает, что данный способ получения радионуклида углерод-14 из облученного нитрида алюминия путем его термического окисления в токе кислорода отличается тем, что нитрид алюминия перед облучением предварительно очищают от примесей стабильного углерода-12 при температуре ниже температуры окисления AlN. Кроме того, при использовании данного метода достигается более полное извлечение целевого компонента из облученного нитрида алюминия.

Пример 1. 50 г порошка нитрида алюминия с исходным содержанием углерода-12 в нем 0,33 мас. облучали 121 день в потоке нейтронов 5,9510¹³ нейтронов/см²с. После этого облученный нитрид алюминия подвергали термическому окислению газа. Расход кислорода составлял 40-50 л/ч. Процесс проводили при температуре 1250^oC в течение 1 ч. При этом было достигнуто практически полное извлечение углерода-14, который в виде диоксида поглощался раствором гидроксида бария. Образовавшийся карбонат бария имел удельную радиоактивность 0,32 Ки/г углерода (1,1810¹⁰ Бк/г).

Пример 2. 50 г того же порошка нитрида алюминия, что и в примере 1 перед облучением нагревали в токе кислорода в течение 5 ч при температуре 800^oC. При этом содержание углерода-12 в нем снизилось до 0,16 мас. После облучения и термической обработки по выше приведенным режимам (пример 1) удельная радиоактивность препарата углерод-14 составила 0,61 Ки/г углерода (2,3310¹⁰ Бк/г), т.е. возросла в 1,9 раза.

Результаты других примеров приведены в табл. 1 (расход кислорода во всех приведенных в таблице опытах был одинаков и составлял 40-50 л/ч).

Примечание,

1. При температуре 90050^oC проводить очистку AlN от углерода-12 неэффективно, так как нитрид алюминия начинает окисляться до оксида алюминия, при этом снижается доля целевого элемента-азота, из которого впоследствии образуется углерод-14 при облучении AlN в потоке нейтронов.

2. В последней колонке табл. приведено относительное увеличение удельной радиоактивности препарата углерода-14 в каждом опыте (A_n) по сравнению с аналогичной характеристикой того же препарата (A_o, выделенного из облученного нейтронами AlN, не подвергнутого предварительной обработке (пример 1).

При проведении очистки нитрида алюминия от углерода-12 менее 5 ч удельная радиоактивность выделяемого углерода-14 возрастает незначительно. Увеличение времени очистки сверх 30 ч не дает положительного эффекта.

Кроме того, при выделении углерода-14 из таблеток облученного нитрида алюминия предлагаемым способом было достигнуто практически полное извлечение целевого продукта, в то время как аналогичная характеристика, приведенная в прототипе, достигает лишь 50%

Как видно из табл. в диапазоне времени 5-30 ч происходит значительное увеличение удельной радиоактивности выделенного углерода-14 независимо от того, в каком виде нитрид алюминия загружают в печь (порошок или таблетки). При этом получают конечный продукт, имеющий в 2-3 раза большую удельную активность, чем при использовании в качестве мишени AlN, не подвергнутого предварительной термической обработке в токе кислорода.

В табл. 2 приведены данные по выжиганию углерода-14 как из порошка, так и из таблеток облученного нитрида алюминия, приведенные в прототипе, а также полученные с использованием предлагаемого метода.

Примечание. Данные приведены для таблеток диаметром 20 мм и толщиной 4 мм. Условия прессования и предварительного спекания таблеток в обоих случаях одинаковы.

Приведенные в табл. 2 данные свидетельствуют о том, что по сравнению с прототипом предлагаемый метод позволяет увеличить степень извлечения целевого продукта.